一、Investigation of electron transfer across the ice/liquid interface by scanning electro- chemical microscopy(论文文献综述)
吴声豪[1](2021)在《石墨烯纳米结构的光热转换机理与界面能质传输特性及太阳能热局域化应用》文中指出光热转换是一种清洁的太阳能利用技术,其中,光热蒸发是广泛涉及且非常重要的热物理过程。太阳辐射具有能流密度低和间歇性的特征,使基于体相加热的小型光热蒸发系统存在温度响应慢、能量效率低的问题。光热局域化界面蒸发(photothermal interfacial evaporation by heat localization)将能量集中在液体与空气的界面,使局部区域发生快速升温和汽化,可显着提升光热蒸发的温度响应和能量效率,在小型分布式海水淡化、蒸汽灭菌、污水净化等场景展现出应用潜力。光热局域化界面蒸发涉及光能与热能的转换、固相与液相的热传递、分子和离子的输运等,深入理解以上能质传输过程的机理是指导开发光热材料、优化光热蒸发性能和设计热局域化系统的关键。与此同时,光热材料的微小化,如纳米薄片,可能会导致其光学、热学规律偏离已有的体材料特征,产生特殊的现象,如尺寸效应和边缘效应,但现有理论还无法充分解释这些现象,因此需要开展更多的研究工作,以推进纳米光热转换和热局域化界面蒸发理论体系的发展和完善。本论文聚焦于“光热局域化界面蒸发”过程所涉及的光热学问题,以石墨烯基光热材料为主要研究对象,运用密度泛函理论和分子动力学模拟,结合实验检测和微观表征,深入研究了石墨烯光热材料的取向特征、结构尺寸、表面浸润性对光吸收、光热转换、热局域化效应、固-液界面传热以及界面吸附与流动等热质传输过程的作用机制,并着重分析以上过程在微纳尺度下的特殊规律和现象,以及结构的微小化对以上过程的影响。全文共11章,其中第3、4、5章研究了光热蒸发过程中与能量传递相关的热物理现象,如光的吸收、光热转换和界面传热;第6、7章则直接进行光热蒸发测试,讨论以上能量传输特性对光热蒸发性能的影响;第8、9章进一步研究光热蒸发系统中的界面吸附和流动现象,重点谈论在纳米尺度下的特殊现象和增强效应;第10章则基于前面章节对光热局域化效应的理解,提出一种太阳能驱动的石墨烯制备方法,并探讨石墨化机理。1)第3章研究了石墨烯的晶面取向特征和结构尺寸对其光学性质的影响。通过密度泛函理论,计算了多种石墨烯结构的光学性质,发现石墨烯具有光学各向异性,对平行其六角形晶面传播的太阳辐射的吸收能力,远强于对垂直晶面传播辐射的吸收能力,这是因为石墨烯对太阳辐射(200~2600 nm)的吸收主要取决于π-π*电子跃迁,当辐射传播方向与晶面垂直时,同一原子层内的π-π*电子跃迁被禁止,导致π-π*电子跃迁发生的概率较低;对于平行辐射而言,同一原子层内的π-π*电子跃迁被允许,使石墨烯对辐射的吸收能力显着提高;对于同是平行晶面传播的辐射,如传播方向与石墨烯的扶手型边缘正交或与锯齿型边缘正交,石墨烯的吸收性质也表现出一定的差异。另外,当结构尺寸沿辐射传播方向延长,石墨烯对太阳辐射的有效吸收率呈非线性增长,而增长率呈下降趋势。基于理论计算结果,设计并制备了晶面取向与辐射传播方向平行的垂直取向石墨烯,构筑了纳米尺寸的“光陷阱”,将对太阳辐射的有效吸收率提高到了98.5%。2)第4章研究了石墨烯的晶面取向特征和结构尺寸对光热转换特性的影响,并协同热局域化设计,加快了光热转换的温度响应。研究发现石墨烯在光照下的温度响应特性与其光吸收性质紧密关联,对入射光的有效吸收率越高,其表面的升温速度越快,稳态温度也越高,其中垂直取向石墨烯表现出比水平石墨烯膜更高的光吸收能力和更快的温度响应。另外,利用共价键将垂直取向石墨烯与具有低导热系数的石墨烯气凝胶,连接成兼具吸光和隔热功能的一体化石墨烯结构,在获得高光吸收率的同时,有效控制了热能的分配与传递,将能量集中在直接受光区域,提升了局部区域的升温速度和稳态温度,即发生了“光热局域化效应”,在标准太阳辐射强度(1 k W m-2)下,最快升温速度为54.5℃ s-1,进入稳态后,上下区域的温度差可达31.2℃。3)第5章研究了石墨烯的晶面取向特征和表面浸润性对固-液界面传热特性的影响。通过分子动力学模拟,计算了“面接触”和“边缘接触”两种石墨烯-水界面的传热性质,发现“边缘接触”界面具有更低的界面热阻,其中,热流在平行石墨烯晶面方向具有更快的传递速度,以及边缘碳原子与水分子的相互作用力较强,是“边缘强化传热”的主要原因。此外,固体与液体的润湿程度也是决定固-液界面传热系数的关键,通过引入含氧官能团,改善石墨烯的表面浸润性,可以提高液体对固体的润湿程度,增加固液有效接触面积,并加强液体分子与固体表层原子的相互作用,进而减小固-液界面热阻,加快热流在界面的传递。4)第6章研究了一体化石墨烯结构的光热局域化界面蒸发特性,并重点讨论光吸收、光热转换和固液界面传热对光热蒸发性能的影响。通过局部氧化,在一体化石墨烯结构的外表面构筑表面水流通道,获得了集吸光、隔热、输运、蒸发功能为一体的复合石墨烯结构,在光热蒸发测试中,表现出较快的蒸汽温度响应(在10 k W m-2的辐照条件下,仅耗时34 s使蒸汽温度升高到100℃),和较高的能量效率(89.4%),其中,超高的吸光能力、良好的隔热能力、充足的水流供给以及高效的固-液界面传热是实现快速温度响应和高能量效率的关键。另外,调节石墨烯的表面浸润性,控制水流输运速率,可有效调控蒸汽温度响应与能量效率,但随润湿程度的提升,两者的变化规律不同,蒸汽的温升速度和稳态温度单调下降,而能量效率则先升高后降低。5)第7章研究了石墨烯光热蒸发过程中的传质现象,重点关注水分子和离子的输运、水蒸汽的扩散以及离子的析出和再溶解规律。针对含氧官能团在光照下不稳定的问题,在垂直取向石墨烯的生长过程中进行原位氮掺杂,获得了长期稳定的表面水流通道,在长达240 h的光热海水淡化测试中表现出稳定的输水能力,在1 k W m-2的太阳辐照下,实现了1.27±0.03 kg m-2 h-1的高蒸发速率和88.6±2.1%的高能量效率。另外,水蒸汽自然扩散的路径与光的入射路径重合,会导致光散射和能量损失,通过抽气扇控制气流路径,引导水蒸汽的扩散,可以克服水蒸汽引起的光散射问题。而长时间的光热蒸发会导致蒸发区域的离子浓度上升,出现析盐现象,使吸光和传热性质恶化,但盐离子时刻发生的自扩散行为,会驱使离子通过表面水流通道自高浓度区域向低浓度区域扩散,最终完全溶解,而离子的自扩散速度与表面水流通道尺寸和水膜厚度有关。6)第8章研究了石墨烯光热蒸发过程中的界面流动问题,并着重讨论固体表面浸润性对基于毛细作用的液体吸附和输运规律的影响。成分复杂的水源,如油水混合液,会导致水的光热蒸发速率下降。在石墨烯表面修饰双功能基团(包括-CFx和-COONa),使其具备排斥油分子和吸附水分子的能力。双疏性的-CFx同时排斥油分子和水分子,但水分子的尺寸较小,能在-CFx的间隙中自由穿梭,且极性的-COONa对水分子的吸引作用较强,使水分子能够穿越-CFx层进而接触并润湿石墨烯表面;而尺寸较大的油分子被-CFx层完全阻隔。在-CFx与-COONa基团的协同作用下,石墨烯表面张力的色散分量减小,而极性分量增大,使其表现出吸引极性水分子,排斥非极性油分子的性质,能够只输运油水混合液中的水分子,实现了选择性光热蒸发,并在以含油海水为水源的海水淡化应用中,获得了超过1.251 kg m-2 h-1的光热蒸发速率和超过85.46%的能量效率。7)第9章进一步探究了液体在石墨烯微纳结构中的界面流动特性,分析了微纳通道尺寸对毛细吸附和虹吸输运过程的影响,以及光加热作用对液体性质和流动的作用机制。研究发现,在微米级多孔结构(石墨纤维)上构筑纳米级孔道(石墨烯纳米片),可以显着加快对液态油的毛细吸附过程,将毛细吸附系数提升了20.7%。一方面,特征结构的微小化以及石墨烯纳米片的超薄边缘,能显着增加固体的表面粗糙度,起到强化表面浸润性的作用。另一方面,纳米结构的引入增加了固体与液体的可接触面积,使浸润前后的表面能差扩大,提高了固体对液体的吸附能力。同时,在碳纤维表面生长石墨烯纳米片,可以加快基于虹吸效应的界面流动过程,将液态油的虹吸输运速率提高了20.1%。尽管孔道尺寸的缩小会增加固-液界面的流动阻力,但在原微米级结构上增加纳米级孔道,可以使液流通道增多,提高单位时间的流量。此外,基于光热局域化效应的光加热作用,可以显着提高固体通道及通道内液体的温度,降低液体的动力粘度,减小流动阻力,进而加快界面吸附和流动过程。8)第10章基于光热局域化效应,开发了一种太阳能驱动的石墨烯制备方法,讨论了环氧树脂材料的光致石墨化原理以及曝光时间、辐射强度、曝光次数对石墨化程度的影响。利用高能光束对环氧树脂板进行短时间(0.1~2 s)曝光,因光热转换速度(1 fs~1 ps)远快于热在体材料中的扩散速度(100 ps~10 ns),在曝光的瞬间产生光热局域化效应,使曝光区域获得超高温度(>1000℃),驱使芳香环向碳六元环转变,即石墨化。其中,延长曝光时间和提高辐射强度均有助于提高石墨化程度,但曝光时间的延长会导致热扩散严重,损伤非曝光区域;而辐射强度的提高意味着增加聚光设备的复杂性;采用合适的辐射强度和多次短曝光,也可以获得较高的石墨化程度,制备出少层石墨烯材料。
徐晨轩[2](2021)在《垂直取向石墨烯边缘能质传递强化机理及能源应用》文中研究指明高效的能源储存与转化技术是推动可再生能源大规模应用的重要技术支撑。近年来,碳基纳米能源储存与转化材料因原料丰富、制备经济、调控便捷等特点而广受关注。纳米材料内部及表界面处的能量与物质传递是决定能量储存与转化性能的关键物理机制。围绕纳米尺度能质传递所发展的诸多理论,认为其符合典型的结构—性能规律。边缘结构广泛存在于石墨烯量子点、碳纳米管、石墨烯、二硫化钼等纳米材料中,但由边缘结构带来的特殊性能通常被笼统地冠以“边缘效应”,对其物理机制尚有待深入研究。本论文对垂直取向石墨烯的边缘能质传递强化机理开展了系统研究,主要聚焦以下两个方面。在机理认识层面,结合近场纳米成像技术、原位检测技术等实验手段和密度泛函理论、分子动力学模拟等计算模拟手段,建立了边缘结构与电子极化行为间的关联,揭示了光诱导边缘局域场增强效应的物理机制。进一步地,研究了在电解液中垂直取向石墨烯边缘附近离子分布与输运特性,解析了边缘场增强对固液界面相平衡状态的作用机制,为强化固液静电吸附提出新路径;在技术应用层面,基于上述理论成果设计了一系列边缘可调控的垂直取向石墨烯基能源材料,构筑了高性能光催化水裂解制氢、电容去离子以及超级电容储能新体系。基于等离子体化学气相沉积法制备的垂直取向石墨烯具有良好的边缘可调控性。本文采用氩等离子体轰击处理方法,有效调控了垂直取向石墨烯的边缘密度。开展密度泛函理论模拟计算,研究了石墨烯封闭边缘处的电子密度分布,揭示了在石墨烯封闭边缘处,电子存在自发聚集行为。随后开展的暗场扫描开尔文探针显微实验测试结果与模拟计算结果相吻合,进一步证实了石墨烯表面具有非均匀电势分布,且对表面纳米形貌存在高度依赖性,即在高曲率的石墨烯边缘处呈现出电子聚集行为。研究了垂直取向石墨烯光电响应特性。在水系电解液中,响应电流密度最高可达约92 m A cm-2。与半导体材料产生光电流响应的机理不同,垂直取向石墨烯样品中光电流响应可能来源于光激发热电子的定向迁移与聚集。光诱导力显微结果证实,垂直取向石墨烯在可见-红外波段内具有显着的近场光诱导力响应,石墨烯纳米边缘处存在由电子极化引起的近场力梯度。研究还发现,边缘电场增强与入射光波长有关。在红外光激发下,样品的光诱导力图像在边缘处甚至出现显着的“热点”信号,表明石墨烯表面的光激发热电子会迁移并聚集在边缘处,形成边缘处局域电场增强。进一步的理论分析指出,纳米边缘处的局域电场增强可解耦为非共振增强效应与共振增强效应两部分。通过调控石墨烯纳米边缘的形貌(长宽比)与费米能级,改变特定激发波长下的共振增强因子,能够实现对边缘电场增强效应进行调控。垂直取向石墨烯边缘的光诱导电场增强效应有望使其成为高活性反应位点,负载半导体光催化剂后形成内建电场,促进受光照激发的电子与空穴相互分离。本文采用纳米限域合成方法制备了高度分散的介孔石墨相氮化碳/垂直取向石墨烯复合光催化剂(GVN/NVG)。相比于未与垂直取向石墨烯复合的普通块状石墨相氮化碳样品以及将石墨相氮化碳与水平石墨烯机械混合的传统方式复合样品,通过纳米限域合成方法负载在垂直取向石墨烯片层间的石墨相氮化碳充分分散,有效避免了团聚。密度泛函理论计算表明,相较于普通块状石墨相氮化碳样品,GVN/NVG复合结构中的介孔石墨相氮化碳组分具有局域化的表面电荷分布,禁带宽度也有所下降。GVN/NVG-3H样品在全光谱光照激发、无助催化剂、三乙醇胺牺牲体系中的光催化制氢活性可达41.7μmol h-1 cm-2(相当于每24小时225L m-2,标况下)。与对照组中普通块状石墨相氮化碳样品的活性(2.5μmol h-1 cm-2)相比高一个数量级。首小时内平均表观量子产率达到1.54%。随后,本文拓展了边缘光诱导电场增强效应的应用,发展了太阳能纳米离子学相关理论。通过石墨烯纳米边缘介导的光-电场能量传递过程,将入射太阳光能量输入固液界面相平衡系统,有效缩短双电层厚度,并实现了对离子传输机制的有效调控。在该理论指导下,开展了高性能电容去离子研究。将典型的赝电容活性物质二氧化锰(α-Mn O2)经电化学沉积负载到富边缘垂直取向石墨烯表面,构筑了Mn O2@e VG吸附电极。在光照下,Mn O2@e VG电极展示出3倍于无光照时的电极吸附量(33 mg g-1)与较快的电极吸附速率(0.06 mg g-1 s-1)。电化学石英晶体微天平原位检测证实,非平衡态热力学条件的下固液界面离子输运机制受到光诱导电场控制,即在光照下,正极中的离子传输机制从离子交换主导转变为异性离子吸附主导,有助于电容脱盐性能的提升。此外,本文基于边缘增强的电化学活性以及对生长基底广泛的适应性,提出了采用垂直取向石墨烯泡沫电极来适应高粘度室温离子液体电解液的技术途径。制备的石墨烯泡沫电极具有分级多孔结构,优化了电极内部传质过程。其中,继承自泡沫金属模板的微米级孔起到预存储电解液作用,缩短了充放电过程中电解液的扩散距离;由石墨烯壁面围成的亚微米级孔具有垂直的取向性和均匀的孔径,确保了畅通的离子传质过程;垂直取向石墨烯骨架提供了连续电子传导通道,暴露的石墨烯边缘则为离子提供了大量易于接触的静电吸附位点。在电解液方面,采用了共阴离子离子液体共混策略。通过引入不同阳离子降低离子排列有序度,抑制了室温离子液体混合物中的离子间相互作用势,从而降低了流动粘度并改善了润湿性。上述石墨烯泡沫电极在1-甲基-1-丙基哌啶双三氟甲基磺酰亚胺(PIP13TFSI)与1-正丁基-1-甲基吡咯烷二酰亚胺(PYR14TFSI)质量配比为2:3的混合室温离子液体电解液中具有良好的电化学性能表现。这部分工作为高能量密度与高频率响应这一对位于天平两端的性能目标提供了有效的解决思路,即采用高电化学稳定窗口的室温离子液体作为电解液,以满足对储能能量密度的需求;遵循取向性阵列式和分级孔结构的微纳米形貌设计原则以适应室温离子液体的高粘度,并充分发挥边缘结构的电化学活性优势,实现高频率响应储能。
张丹彤[3](2021)在《光/电催化二氧化碳还原的过渡金属纳米材料制备及构效关系研究》文中研究表明CO2还原是一种绿色、环保的能源转换方式,可以有效的实现生态系统的碳循环,受到研究者们的广泛关注。但是CO2还原反应过程复杂,产物生成路径多样化,因此寻找合适的催化剂以提高CO2还原的选择性和产率是研究的重点和难点。本论文通过合理的材料设计、材料制备,结合理论模拟结果,探究了金属化合物与CO2还原之间的构效关系,揭示了原子构型与CO2还原性能之间的本质关联,显着的提高了CO2的光催化和电催化还原性能。(1)通过选取二维金属电子媒介体,构建C3N4/bismuthene/BiOCl三元Z型异质结,显着的提高了光催化CO2还原的CH4和CO的产率和选择性。二维金属电子媒介体的引入增大了界面接触面积,降低了复合材料表面功函数,提高了表界面电子传输能力,平衡了C3N4和Bi OCl的界面电荷,从而大幅度提高了复合材料的活性和稳定性。(2)合成了四种不同形貌的Cu2O多面体,用于电催化CO2还原反应,其中的五十面体Cu2O在电压为-1.0 V时,C2H4选择性达到了33%。研究表明,高指数晶面(311)的铜氧原子错位排布形式有利于CO2吸附,降低CO2吸附势垒。其C2H4选择性由CO2吸附能和C-C耦合能力共同决定,在电压足以克服限速步骤势垒时,才能发挥其良好的CO2吸附能力。(3)以Cu2O为前驱体合成了带有Cu2O薄层的铜晶体,其电催化CO2还原产物H2/CO的比例可从0.8调节至4,符合工业上对不同比例合成气原料的需求。DFT理论结果表明,Cu2O薄层的存在改变了催化剂表面电荷转移情况,在降低CO2吸附能的同时,提高了H2竞争反应势垒,表面结构的改变有效的提升了CO2还原活性。(4)通过热聚合法合成了一种Cu单原子掺杂的碳基电催化剂(Cu@N-CNT),用于常温常压下的电催化CO2还原反应。Cu原子替代C原子作为活性位点引入时可以有效降低表面CO2吸附能,在电压为-0.9 V时,催化剂在KHCO3电解液中的CO的法拉第效率达到84%。
吕丹丹[4](2021)在《掺杂多孔碳基非贵金属电催化剂的设计及性能调控研究》文中进行了进一步梳理氧还原反应(ORR)、析氢反应(HER)和析氧反应(OER)是可再生燃料电池、可充电金属-空气电池和电化学水裂解装置等绿色电化学能源存储和转化技术的核心反应。然而ORR和OER反应较为复杂、动力学缓慢、不能自发进行,都依赖于贵金属催化剂的催化作用,严重制约了绿色能源的产生和转化利用。基于此,合理的设计和开发非贵金属氧电催化剂是解决目前困境的最重要的途径。尽管一直都有最新的研究进展,但在碱性和酸性介质中合理设计和合成用于ORR和OER的非贵金属电催化剂,仍然是研究者们需要不断探索的关键问题。异质原子掺杂的碳基材料因其具有优异的导电性、多孔结构、良好的化学稳定性而得到了广泛关注,是一个很有前途的探索策略。因而本课题,以2,6-二乙酰基吡啶为前驱体通过组分调控,合成了具有独特成分组成和结构特点的异质原子掺杂多孔碳基催化剂材料,并具有优异的电催化功能活性。此外,本课题还利用理论计算探讨了催化剂的活性位点来源,解析了微观结构和催化活性的关系。主要内容如下:(1)以1,8-二氨基萘和2,6二乙酰基吡啶为反应物前驱体集合生成新型双亚胺基吡啶聚合物,以六水氯化铁为金属前驱体经过络合后进行热解制备了碳球状单原子分散的Fe-N-C催化剂。对该催化剂进行了一系列的物理表征和电化学活性测试。结果表明用该前驱体无模板或载体制备的Fe-N-C催化剂具有超高的比表面积(1790 m2/g)、高石墨化程度等优点。该Fe-N-C材料内部及表面高度分散有单原子Fe与N形成独特的Fe-N5配位结构。同时,该催化剂材料在0.5 M硫酸和0.1 M KOH中不仅表现出优异的ORR催化活性和选择性,还具有优异的OER催化性能。总的氧电催化活性为碱性介质中0.70 V和在酸性介质中为0.86 V。(2)以2,6-二乙酰基吡啶和3,3’-二氨基联苯胺为反应物前驱体,本工作探究了氯化钴、硝酸钴、乙酸钴三种钴前驱体与催化剂结构和性能的关系。通过热解制备了Co-N-C多功能电催化剂用于高效水分解和氧还原催化反应。结果表明Co-N结构和封装在N掺杂的碳基体中的金属钴纳米粒子具有很强的协同效应。钴离子源对最终的碳材料性能有显着影响。以乙酸钴为前驱体制备的Co-N-C催化剂具有良好的综合性能。这种优异的活性可归功于被包覆的金属态钴和Co-N基团之间的协同作用。研究还表明Co-Nx是ORR的十分有效的活性位点,而金属态的钴则对水分解反应具有巨大的活性贡献。(3)基于以上两个工作,又以2,6-二乙酰基吡啶和3,3’-二氨基联苯胺为反应物,按照不同Fe和Co摩尔比制备得到含铁-N和钴-N结构有机金属络合物。对络合物粉末进行热解及后处理得到FexCoyNC催化剂。探究了Fe和Co的比例对催化剂的结构以及性能的影响。本工作所制备的催化剂具有Fe以Fe-Nx结构的形式存在,Co则以少量的Co-Nx结构和多数的金属态Co两种状态存在。其中Fe:Co比例为1:5的催化剂(Fe1Co5NC)在酸性和碱性电解液中都具有最优的ORR性能。Fe1Co5NC组装的锌-空气电池,放电时的峰值能量密度达到了284 mW·cm-2。测试结果表明微量Fe原子可以显着提高Co-N-C催化剂的ORR催化活性。DFT计算同样辅助证明了Fe-N-C(含少量Co-Nx)层包裹Co金属纳米颗粒结构比单独使用Fe-N-C和金属态Co时具有更优的氧中间产物吸附能量势垒,即比他们单独作为催化时具有更高的ORR催化活性。(4)将2,6-二乙酰基吡啶和4,4’-二氨基二苯二硫醚为反应前驱体,六水合氯化钴为钴盐,得到了Co9S8包覆于氮、硫掺杂碳中(Co9S8@N,S-C)的催化材料。该催化剂具有丰富的大、中孔结构,具有高效的双功能氧电催化活性,其ORR半波电位达到了0.89 V,OER过电位仅304 mV,双功能电位差仅有0.647 V vs RHE。用Co9S8@N,S-C组装的可充放电锌-空气电池的测试表明:其最大输出功率密度为259 mW·cm-2,比容量为862m Ah·gZn-1。此外,Co9S8@N,S-C组装的Zn ABs具有比Pt/C+IrO2更高的稳定性。连续运行110 h后,充放电电压间隙仅略微增大约90 mV,往返效率仅降低4.83%(而Pt/C+IrO2降低了14.48%)。DFT计算表明N、S共掺杂的碳层和Co9S8调节彼此的费米能级,大大提高了材料的导电性,并使电子迅速转移到活性位点,制备的Co9S8@N,S-C催化剂实现了更优的吸附效果,比单独使用Co9S8具有更高的催化活性。(5)由于金属Fe和Co在催化过程中易发生金属的脱落,因而本工作又以2,6-二乙酰基吡啶、1,5-萘二胺和2,5-二硫二脲为氮、碳源和硫源,通过调节三个单体的摩尔比探究了非金属NS/C氧电双功电催化剂。当三个有机物的摩尔比为1:0.5:0.5时所得到的的NS/C催化剂在0.1 M KOH中具有最高的ORR和OER催化活性,ORR/OER双功能电位差仅有0.72 V vs RHE,远超过了商业Pt/C+IrO2。用该催化剂组装的可充放电锌-空电池测试结果显示,其提供的最大输出功率密度149 mW·cm-2,比容量可达769m Ah·gzn-1,且可以稳定的充放100小时后仅衰减28.36%,活性和稳定性远超过相同质量负载的Pt/C和IrO2(1:1 wt.%)混合催化剂组装的锌-空电池(衰减37.18%)。本工作的理论计算结果表明,NS/C的高活性主要来源于由特定的N和S掺杂所诱导的带有正电荷和自旋密度的C原子。
迟彩霞[5](2020)在《锗基负极材料的紫外辅助离子液体电沉积及电化学性能研究》文中指出锗由于具有较高的理论比容量和较低的工作电压,成为具有研究潜力的锂离子电池负极材料之一。但作为合金型负极材料,锗在嵌脱锂过程中会发生较大的体积膨胀和收缩,反复的体积变化会阻碍电荷的传输,降低活性材料与集流体的电接触,使电极材料断裂/粉化,从而导致容量衰减严重,电池性能降低。论文从缓冲锗基材料的体积膨胀和提高电化学性能出发,利用紫外辅助离子液体电沉积技术,不使用催化剂和粘结剂,在不同基底上原位生长一维锗纳米材料;分析ITO基底沉积锗的形貌影响因素,而后以泡沫镍为基底,原位生长锗纳米线簇并进行电化学性能测试,研究锗纳米线簇材料在提高材料循环稳定性中的作用;以泡沫镍为基底原位制备锗/石墨烯,将其与化学还原法制备的锗/石墨烯材料的电化学性能对比,确定离子液体电沉积在锗基材料制备中的优势,为锗/石墨烯复合材料的制备提供新的途径。采用紫外辅助离子液体电沉积技术,开展沉积锗纳米材料的工艺研究。考察了照射波长、沉积电势、沉积基底等条件对沉积物形貌的影响。紫外照射对沉积的锗形貌有明显影响,没有紫外辅助获得的Ge沉积物是由纳米颗粒组成的薄膜,紫外辅助照射可以获得一维结构的Ge沉积物。沉积电势对形貌的影响较大,沉积电势为-1.3 V时获得珊瑚状的锗纳米线簇,随着沉积电势的负移,可以获得比较紧密的纳米棒簇。通过考察紫外照射对离子液体及沉积过程的影响,并结合电化学阻抗谱对组装的ITO电极器件的电极界面的微分电容变化分析,推断出紫外照射对阴阳离子排列情况的影响,探明了紫外辅助离子液体电沉积一维锗纳米结构的机理:紫外照射能够减缓[EMIm]+阳离子的分解,促进锗还原反应的发生。在沉积过程中,吸附的[EMIm]+的咪唑环相当于在电极表面形成了溶液模板,阻碍了Ge核的横向生长,促进了锗纳米线/棒结构的形成。采用紫外辅助离子液体电沉积技术,以泡沫镍为基底,无模板、无催化剂原位生长锗纳米线簇电极(Ge NWCA)。通过循环伏安曲线和电流密度-时间曲线对锗的电结晶机理进行了研究。研究发现,沉积体系中锗的还原过程是受扩散控制的,锗的成核过程符合三维瞬时成核特征。作为无粘结剂负极材料,锗纳米线簇首次放电比容量为1612 m Ah·g-1,循环200圈后变为740 m Ah·g-1。该电极在2 C电流密度下的比容量为959 m Ah·g-1,从2 C恢复至0.1 C时,比容量恢复到998 m Ah·g-1,具有较好的倍率性能。锗纳米线簇电极比Ge薄膜电极具有更好的循环性能和倍率性能。在反复的嵌脱锂后,相邻的锗纳米线相互交联、形成的多孔网络为材料的膨胀或自我调节提供了灵活的空间,也有利于锂离子的快速扩散。这种结构比较稳定,有利于提高循环稳定性。采用浸渍法将氧化石墨烯负载到泡沫镍上,通过紫外辅助离子液体电沉积,同时完成氧化石墨烯的还原和锗纳米线的原位生长,获得锗/石墨烯/泡沫镍(Ge/RGO/Ni foam)复合电极材料。Ge/RGO/Ni foam负极活性材料的首次放电比容量为1636 m Ah·g-1,首次库伦效率为72.9%,高于Ge NWCA锗纳米线簇电极,可以表明RGO基底的引入有利于锗电极的容量保持。200个循环后,Ge/RGO/Ni foam电极的放电比容量为895 m Ah·g-1,高于化学法还原的锗/石墨烯的比容量676.6 m Ah·g-1。与化学法相比,电沉积获得的Ge/RGO/Ni foam复合电极具有较大的锂离子扩散系数,从而表现出更佳的倍率性能。紫外辅助离子液体沉积锗基/石墨烯复合材料,不需要粘结剂和导电剂,可以提升电池的能量密度。紫外辅助电沉积技术可以获得一维结构锗纳米棒,也可以获得锗/石墨烯复合材料,其有望拓展到IV族其它单质及合金的制备领域。
张建伟[6](2020)在《单颗粒碰撞电化学研究液/液界面加速离子转移反应》文中研究指明不相溶两相界面(Interface between Two Immiscible Electrolyte Solutions,ITIES),又被称为液/液界面(Liquid/Liquid interface,L/L interface)。液/液界面的离子转移反应涉及界面催化、离子跨膜运输、萃取以及药物释放等重要领域,是液/液界面电化学研究的重要内容,对其进行研究具有重要的实际意义。近年来,研究者相继采用不同的方法研究了液/液界面离子转移反应,例如四电极体系、扫描电化学显微镜(Scanning Electrochemical Microscope,SECM)、光谱电化学、微滴电化学等。但是,这些方法存在操作复杂、需要专用仪器进行辅助等缺点,限制了方法的应用范围。近年来,单颗粒碰撞电化学的快速发展为分析化学和电化学开辟了一个新的探索领域。单颗粒碰撞电化学是研究颗粒在单粒子水平上电化学行为的方法,该方法可提供单个颗粒的扩散系数、尺度分布、形貌特征等重要信息。单颗粒碰撞电化学分析方法已经应用于多种硬粒子(金属、金属氧化物、聚合物纳米粒子)和软粒子(细胞、蛋白质、病毒、脂质体、酶、囊泡、乳滴、胶束等)。目前,关于单颗粒碰撞在液/液界面加速离子转移反应的研究鲜有报道。本文采用单颗粒碰撞电化学方法研究了离子在液/液界面的加速转移过程。本研究是在国家自然科学基金面上项目“电致化学发光分析法检测软粒子碰撞的研究”(No.21675124,2017年01月-2020年12月)资助下完成的。全文分为四章,主要内容概括如下:第一章,(1)综述了液/液界面的定义、基本结构、发展历程;介绍了液/液界面电荷反应的分类;详细阐述了液/液界面加速离子转移反应的原理和研究方法;(2)概述了单颗粒碰撞电化学检测方法的基本原理、发展历程和分类;总结了本研究的主要内容和意义。第二章,采用单颗粒碰撞电化学研究了水/硝基苯界面上三种常见有机溶剂加速钠离子转移反应。基于油包水乳液颗粒在超微电极上碰撞的电化学行为,探讨了该加速离子转移反应的机理,并在水/硝基苯界面上分析了三种常见有机溶剂作为离子载体时加速钠离子转移的能力。第三章,采用单颗粒碰撞电化学研究了两种不同离子液体构成的水/离子液体界面上加速钾离子转移反应。基于油包水乳液颗粒在超微电极上碰撞的电化学行为,分析了离子液体的粘度对钾离子在液/液界面加速转移反应的影响。第四章,总结了本论文的研究工作,对未来的研究进行了展望。
王珍高[7](2020)在《纳米结构导电聚合物的构建及其光/电特性与应用研究》文中研究指明自上世纪70年代发现以来,导电聚合物由于具有独特的光/电特性,被广泛应用于能源、环境处理和生物医学等领域。纳米结构的构建策略是增强导电聚合物的物理化学特性的有效途径。本文旨在通过简单稳定的电化学方法构建纳米结构导电聚合物,探究纳米结构导电聚合物的结构、组成对其表界面的光响应和电响应性质影响规律,实现纳米结构形貌的调控、纳米结构表界面的光催化速率调控、润湿性调控、表界面/细胞相互作用的调控,拓展了纳米结构导电聚合物在催化、环境和生物检测方面的应用。(1)采用电化学无模板方法在金属表面构建纳米结构聚吡咯,用于增强导电聚吡咯的光催化速率。扫描开尔文探针显微镜和光电流测试证明纳米结构有利于导电聚吡咯光生电子空穴分离,增强光电响应特性。电子顺磁共振光谱结果说明纳米结构增强聚吡咯的光催化活性氧的生成(ROS,包括羟基自由基、超氧化自由基和单线态氧)的特性,而且纳米结构聚吡咯具有长期稳定的光催化特性。同时,细菌实验表明,纳米结构聚吡咯具有优异的光催化抗菌特性。光照20分钟后,大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的存活率分别为7.7%±3.2%和8.1%±4.0%。(2)基于纳米结构导电聚合物的电学响应特性,实现水分子与导电聚合物表界面相互作用的调控。采用电化学无模板方法在金属网表面构建具有电响应特性的纳米结构聚吡咯,实现浸润性调控和液体快速传输调控。研究结果显示通过调控掺杂剂的浓度和聚合反应时间实现导电聚合物纳米结构的形态和高度的调控,进而实现在超亲水/超疏油和超疏水/亲油之间可控切换,润湿角可以在0°和160°之间切换。表面电势结果说明纳米锥结构聚吡咯表面在弱电刺激下,表面的带电性质发生变化,从而引起固液界面的分子作用力变化,最终实现超浸润切换和可控油水分离。油水分离过程中,水通量最高为50326±4448 L2m-22h-1,达到超快油水分离。荧光径迹技术进一步揭示了纳米结构聚吡咯实现超快液体传输机理,即润湿的纳米锥结构聚吡咯表面具有一层稳定水膜,降低传输液体与固体界面之间的摩擦,实现无阻力传输。纳米结构聚吡咯改性的滤网有望解决急迫需要的超快选择性油/水分离材料。(3)纳米结构的导电聚合物表面电荷调控特性有助于调控材料表界面/细胞的相互作用。受海葵触角释放生物电和蛋白用于特异性识别捕获异物的启发,通过电化学无模板方法在金属基底上开发了一种表面高密度电荷的纳米结构导电聚吡咯,同时接枝生物分子标记物,用于协同增强捕获循环肿瘤癌细胞(CTCs)。细胞在材料的表面铺展形貌说明纳米结构聚吡咯紧紧地咬合癌细胞的伪足。在生物化学和生物物理协同作用下,纳米结构聚吡咯能快速、高效和精确地捕获Ep CAM阳性循环肿瘤癌细胞。在低丰度测试(每毫升10个CTCs细胞)中,接枝anti-Ep CAM的纳米结构聚吡咯从血液中捕获92%~96%的癌细胞,并排斥血细胞的非特异性粘附。本文通过简单环保的电化学聚合方法,构建了纳米结构聚吡咯,探究了表面的光响应特性和电响应特性,研究了小分子及细胞与纳米结构聚吡咯表面的相互作用,为纳米结构材料表界面的电化学反应、导电聚合物结构与性能关系方面的研究提供了理论依据和实验证据。
李泉[8](2020)在《多尺度金属锂负极研究》文中研究说明以钴酸锂和石墨为代表的传统锂离子电池的能量密度已经接近理论极限,金属锂负极由于其极高的理论比容量(3860 m Ah/g)和最负的电化学势(相对标准氢电极-3.04 V),被认为是锂电池体系的终极负极材料。然而,金属锂负极充放电过程中巨大的体积变化、不可控的沉积溶解行为(如锂枝晶生长)、高化学反应活性以及带来的一系列电极问题均阻碍着金属锂电池的商业化应用。对不同尺度下金属锂的电极过程目前的理解还不够全面和透彻,无法给金属锂电极的商业化应用以指导。金属锂在微纳米尺度下的沉积溶解行为最具有特征性,本文从金属锂负极的电极结构和界面两方面出发研究了其在微纳米尺度下的电极行为。本文首先对金属锂负极的相关背景做一论述,分别从金属锂本身的性质、金属锂作为负极的性质和问题、金属锂的电极过程、金属锂的沉积溶解形貌、表面的固态电解质界面相(SEI)膜、评价方法、历史和展望、实验方法和表征方法等角度详细介绍。然后在金属锂负极背景理解的基础上展开了如下研究。第一部分研究了微米尺度液态电解液体系中金属锂表面三维有序结构对金属锂沉积溶解行为的影响。首先利用高精度工业X射线计算机断层扫描成像检测系统(XCT)在微米尺度无损地研究了三种金属锂单片软包电池系统。研究发现大面容量和大的电流密度下金属锂电极巨大的体积变化是电池失效的重要原因。其后通过微加工实验技术方法在金属锂表面构造了三维有序的圆柱形三角密排孔洞结构,分别在有无结构,孔径大小,容量匹配,沉积溶解顺序,电流密度,面容量容量密度,电池外应力,不同体系电解液等多种变量下研究了金属锂的沉积溶解行为。研究表明三维结构可诱导金属锂孔内沉积,抑制锂枝晶的生成,缓解金属锂电极巨大的体积变化,因此在不同电流密度下均表现出更加优异的循环性能。第二部分研究了微米尺度无机固态电解质表面三维开放式有序结构对金属锂电极过程的影响。首先利用原位扫描电子显微镜研究了无机氧化物电解质锂对称电池中金属锂的沉积溶解。研究发现金属锂在NASICON型和石榴石型固态电解质中均会发生锂枝晶的刺穿导致电池短路。选择石榴石型固态电解质,使用微加工的方法在其表面构建了三维多孔钛电极,利用中子深度谱(NDP)研究了金属锂在固态电池三维结构中的沉积行为。研究发现金属锂会首先沿孔洞边沿处多位点形核,随面容量增加金属锂逐渐融合生长出结构以外。钛薄膜与固态电解质的界面保持稳定,没有锂枝晶的刺穿。第三部分研究了纳米尺度界面对金属锂沉积溶解行为的影响。通过物理气相沉积的方法在铜箔表面沉积了纳米级的氮化铜薄膜研究其对金属锂沉积溶解行为的调控。分别在碳酸酯类和醚类电解液、Li|Cu和Li|Li Fe PO4电池体系中不同电流密度下研究了电池的循环性能和电化学性能。形貌研究表明商业化铜箔表面在碳酸酯类电解液中有大量锂枝晶生成,改性铜箔表面金属锂则均匀沉积。研究发现经过氮化铜改性的铜箔均表现出更好的容量保持率、更高和稳定的库伦效率、低的极化和电池阻抗。原子力显微镜中的峰值力隧道原子力成像(PFTUNA)模式研究商业化铜箔和改性铜箔表面的电子电导率分布显示,商业化铜箔表面电子电导率呈团簇式分布,改性后铜箔则呈均匀状态。结合X射线光电子能谱、拉曼光谱、二次离子质谱仪、软X射线吸收谱对界面化学态的研究,得到商业化铜箔表面有大量的氧化铜和碱式碳酸铜等杂质存在,是导致电子电导率分布不均匀的原因。第四部分研究了金属锂电池电解液及表面亚纳米尺度的SEI膜。本部分以双氟磺酰亚胺锂(Li FSI)的碳酸酯基电解液为研究对象,重点抓住温度和浓度两个变量,研究了该体系电解液在金属锂电池中的循环性能和电极表面SEI膜的性质,作出了SEI化学组分随温度和浓度变化的相图。首先测试了电解液变温电导率、锂离子迁移数、粘度-温度关系和电化学窗口等本征性质,对钛酸锂组装金属锂电池,不同浓度电解液在90℃高温条件下的循环性能对比发现,极低浓度电解液表现出明显占优的循环稳定性。扫描电子显微镜观察金属锂电极表面发现高盐浓度电解液在高温下会严重腐蚀金属锂,使得其沉积形貌岛状分布,极低浓度电解液中则保持良好。X射线光电子能谱研究表面SEI膜的化学组成发现,浓度越高,温度越高,锂盐分解所占SEI膜的比例更大。该工作为更安全电解液的设计开发开辟了新的方向。综上所述,本文重点研究了微纳米尺度下金属锂电极的电极行为。
王擎龙[9](2020)在《光电催化还原二氧化碳光阴极材料的制备及性能研究》文中研究表明二氧化碳的过量排放和能源的过度消耗越来越受到人们的关注,消除过量的二氧化碳成为科研工作者研究的目标。光电催化技术是结合光催化和电催化优点的一种策略,以光能为驱动力,激发半导体材料产生光生载流子,外置偏压促使光生电子和空穴分离,能减少电能的输入,具有广泛的催化剂和能量来源,用于模拟光合作用,被广泛应用于还原二氧化碳。二氧化碳被催化还原成燃料,用于提供动力,再释放二氧化碳,形成一个良好的循环,从而在减少大气中二氧化碳过量排放的同时也满足了能源需求。本论文通过制备g-C3N4/ZnTe、Zn-ZnTe-ZIF-8和GO/MAPb Br3 QDs三种光阴极进行光电催化还原CO2研究。以ZnTe为切入点,实现了光电极从粉末材料到膜电极的制备,将溶剂体系从水拓展到有机溶剂,加速了光生电荷的分离和转移,增加了光电极的稳定性和对CO2还原产物的选择性。论文主要涉及以下内容:(1)设计并制备一种Ⅱ型g-C3N4/ZnTe二元复合物,复合物中的异质结能促进光生电子-空穴的分离,加速催化剂/电解质的界面电荷转移动力学过程,从而有利于CO2的还原。结果表明,在-1.1 V vs.Ag/Ag Cl电位下乙醇的最高生成速率为17.1μmol·cm-2·h-1。通过DFT计算证明了乙醇的生成途径为:ZnTe为CO产生位点,g-C3N4中的吡啶N吸附CO并完成C-C耦合过程,最终组装得到乙醇。实验结果验证了催化剂设计和机理推测的合理性,利用两种催化剂组分分步催化、合作合成乙醇为制备新型催化剂用于模拟光合作用提供了一个新思路。(2)为了解决粉末ZnTe光电催化易脱落、载流子扩散路径长等问题,设计并制备了Zn-ZnTe-ZIF-8光电极。利用锌、ZnTe和ZIF-8之间的能级匹配构造一种类似器件的复合结构,ZIF-8与ZnTe能形成具有强烈相互作用的异质结,促进ZnTe的光生电子和空穴的分离和转移;ZIF-8能有效吸附CO2,为光电极的界面反应提供催化活性位点。采用有机溶剂作为电解液有效地抑制了催化过程中的析氢反应,提高了产物的选择性和光电极的稳定性。(3)通过进一步拓展有机溶剂中的催化体系,利用钙钛矿优异的光电性能和氧化石墨烯(GO)阻挡有机分子透过的特点,制备GO包覆的CH3NH3Pb Br3量子点(MAPb Br3QDs)。GO的富电子大π共轭结构和MAPb Br3 QDs中的CH3NH3+之间的阳离子-π作用可作为电子传输通道,能有效促进光生电子-空穴分离并延长钙钛矿的稳定时间。结果表明,与纯MAPb Br3 QDs相比,GO/MAPb Br3 QDs复合物对光电还原CO2更有利。GO/MAPb Br3 QDs复合物在-0.6 V vs.Ag表现出最高的光电催化CO产率,达1.05μmol·cm-2·h-1,是纯MAPb Br3 QDs产生CO的4倍。这一工作将用于还原CO2的钙钛矿催化剂从无机钙钛矿拓展到有机无机杂化钙钛矿。
向志朋[10](2020)在《基于纳米碰撞电化学方法的铂单颗粒电催化过程研究》文中认为化石能源的大量使用引发了日益严峻的能源危机和环境问题,发展可再生能源是社会可持续发展的必然要求。电催化通过加速电极/溶液界面异相电子转移过程,可促进电能与化学能的高效转换,是可再生能源转化与利用的关键技术之一。在基础研究层面,电催化研究的核心任务是揭示催化材料结构-活性关系。传统修饰电极电化学研究方法由于存在系综效应,其结果是大量颗粒的平均信息,无法揭示电极表面材料的本征催化活性。近年来发展起来的单颗粒电化学研究方法为研究材料构-效关系提供了新的视角。区别于传统研究方法,单颗粒电化学方法可对单一个体电催化行为进行研究,有利于微观电催化机制的探索和材料本征电化学活性的获取,从而实现构-效关系的精准构建。本论文基于单颗粒纳米碰撞电化学方法,以金属铂纳米颗粒及其团聚体作为对象,研究了单个铂颗粒上的析氢反应、氧还原反应以及电极浆液中高分子粘结剂与纳米颗粒团聚体的动态演变行为。论文的主要研究内容及结论如下:(1)铂单颗粒析氢反应动态学过程研究。基于布朗热运动和胶体理论研究了溶液中胶体颗粒的稳定性,发现通过调节质子浓度可有效避免溶液中颗粒团聚现象,从而保证了在单颗粒水平开展电催化研究;采用碰撞电化学方法研究了铂单颗粒上析氢电化学行为与极化电位的关系,发现单颗粒铂上析氢电化学信号随电极电位负移发生由尖刺状到台阶状的转变,条件实验表明该转变行为受颗粒表面质子与氢气浓度共同作用影响,推测其原因在于析氢过程中颗粒表面物种浓度的动态变化导致电极电位发生偏移;研究了不同气氛下铂上析氢反应机制,通过重构循环伏安曲线获得了铂单颗粒上的析氢极化曲线,发现氢气气氛中铂单颗粒上存在析氢失活行为,推测其原因在于氢在铂颗粒上的吸附(吸收)抑制催化活性。(2)铂单颗粒上氧还原反应尺寸与配体效应研究。基于纳米碰撞电化学方法研究了不同粒径铂单颗粒上氧还原反应电催化活性的影响因素,获得铂单颗粒上氧还原反应极化曲线,发现铂本征催化活性与尺寸相关,在研究尺寸范围内小粒径铂颗粒(4 nm)表现出最佳的本征活性;采用配体交换法改变铂颗粒表面配体分子,考察了聚乙烯吡咯烷酮、十六烷基三甲基溴化铵、柠檬酸等配体分子对铂单颗粒上氧还原活性的影响,发现配体分子通过吸附占据活性铂表面,从而抑制颗粒催化活性。(3)铂纳米颗粒与Nafion高分子团聚体动态学研究。以铂纳米颗粒(4 nm)和全氟磺酸树脂(Nafion)混合体系模拟燃料电池催化剂浆液,研究浆液中催化剂团聚体的动态演变行为。研究发现由于分子内极性差异,Nafion在极性溶剂中发生自组装行为形成球状胶束;发现高分子对纳米颗粒具有快速吸附能力,其作用机制源于两者之间的范德华力相互作用和高分子的桥联作用;利用电子显微镜、动态光散射等方法研究了溶液态下团聚体存在状态,通过长时间尺度追踪,发现团聚体是一个热力学不稳定体系,其在溶液中存在缓慢演变过程,推测该过程与Nafion分子溶胀行为有关。
二、Investigation of electron transfer across the ice/liquid interface by scanning electro- chemical microscopy(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、Investigation of electron transfer across the ice/liquid interface by scanning electro- chemical microscopy(论文提纲范文)
(1)石墨烯纳米结构的光热转换机理与界面能质传输特性及太阳能热局域化应用(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
术语符号清单 |
第1章 绪论 |
1.1 太阳能光热蒸发及分布式应用 |
1.2 光热局域化界面蒸发研究进展 |
1.3 固-液界面传热及影响因素 |
1.4 石墨烯的性质及结构特征 |
1.5 研究内容及课题来源 |
第2章 研究方法与实验设备 |
2.1 材料制备步骤 |
2.2 数值模拟计算 |
2.3 材料表征技术 |
2.4 光热局域化实验测试 |
第3章 石墨烯的结构取向对其光学性质的影响机制 |
3.1 石墨化结构的光学各向异性及原理 |
3.2 石墨烯取向特征与光学性质的关联 |
3.3 石墨烯光陷阱结构的构筑与优化 |
第4章 石墨烯微纳结构的光热转换与热局域化效应 |
4.1 垂直取向石墨烯的光热转换 |
4.2 热局域化结构的构筑与表征 |
4.3 光热局域化的能量集中效应 |
第5章 石墨烯微纳结构的固液界面传热与强化机理 |
5.1 取向特征与固-液界面传热的关联 |
5.2 纳米取向结构强化固-液界面传热 |
5.3 表面润湿性对固-液界面传热的影响 |
第6章 光热局域化界面蒸发的快速响应与能效调控 |
6.1 表面水流通道的构筑与实验说明 |
6.2 光热局域化界面蒸发过程机理 |
6.3 表面润湿特性与能流密度的匹配 |
6.4 石墨烯材料的放大制备与蒸汽灭菌 |
第7章 光热界面蒸发的传质过程优化及海水淡化应用 |
7.1 氮掺杂石墨烯的形貌结构与性质 |
7.2 表面水流通道的验证与效用分析 |
7.3 基于光热局域化效应的海水淡化 |
7.4 引导蒸汽扩散降低光路能量耗散 |
7.5 积盐自清洗及离子输运机理分析 |
第8章 石墨烯的选择性光热界面蒸发及污水净化应用 |
8.1 海水的油类污染削弱光热蒸发性能 |
8.2 双功能基团修饰制备亲水疏油石墨烯 |
8.3 亲水疏油石墨烯的选择性输运与机理 |
8.4 基于光热局域化效应的含油污水净化 |
第9章 微纳结构与光热效应协同增强界面流动及应用 |
9.1 石墨烯微纳结构的毛细吸附与强化机理 |
9.2 石墨烯微纳结构的虹吸输运与强化机理 |
9.3 光热局域化加速流体吸附与界面流动 |
第10章 基于高分子光致石墨化效应的石墨烯制备方法 |
10.1 有机高分子的光致石墨化过程 |
10.2 曝光时间对树脂石墨化的影响 |
10.3 辐射强度对树脂石墨化的影响 |
10.4 重复超短曝光制备少层石墨烯 |
第11章 全文总结及展望 |
11.1 研究总结 |
11.2 研究创新点 |
11.3 不足与展望 |
致谢 |
作者简历 |
参考文献 |
(2)垂直取向石墨烯边缘能质传递强化机理及能源应用(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 课题背景 |
1.2 碳基能源储存与转化材料概述 |
1.2.1 传统碳基能源储存与转化材料 |
1.2.2 低维度碳纳米能源储存与转化材料 |
1.2.3 取向性碳纳米材料 |
1.3 能源储存与转化材料中的能质传递机理 |
1.3.1 电子传递强化基本策略 |
1.3.2 离子输运与固液界面静电吸附机理 |
1.3.3 纳米尺度下的界面能质传递过程 |
1.4 能质传递过程中的边缘效应 |
1.4.1 垂直取向石墨烯的边缘结构调控 |
1.4.2 边缘效应及能源储存与转化应用 |
1.5 本论文研究内容 |
2 实验和数值计算方法 |
2.1 引言 |
2.2 实验材料与仪器设备 |
2.3 材料表征分析 |
2.3.1 形貌结构分析 |
2.3.2 材料构成分析 |
2.3.3 表面光电特性分析 |
2.3.4 电化学石英晶体微天平分析 |
2.4 性能评价分析 |
2.4.1 光催化水裂解制氢性能评价系统 |
2.4.2 超级电容储能性能测试及应用平台 |
2.5 数值计算方法 |
2.5.1 分子动力学模拟简介 |
2.5.2 密度泛函理论计算简介 |
2.5.3 建模、模拟软件及相关数据后处理方法 |
3 垂直取向石墨烯边缘调控及能质传递强化机理 |
3.1 引言 |
3.2 垂直取向石墨烯的PECVD制备与边缘生长调控 |
3.2.1 等离子体源的选择 |
3.2.2 生长基底的选择 |
3.2.3 垂直取向石墨烯边缘生长调控方法 |
3.3 垂直取向石墨烯边缘形貌结构研究 |
3.3.1 垂直取向石墨烯边缘形貌结构表征 |
3.3.2 PECVD法制备垂直取向石墨烯的基底适应性分析 |
3.3.3 垂直取向石墨烯边缘生长模式与密度调控研究 |
3.4 垂直取向石墨烯光学与光电响应特性 |
3.4.1 垂直取向石墨烯光吸收性能研究 |
3.4.2 垂直取向石墨烯光电响应行为研究 |
3.4.3 石墨烯边缘光电场时域有限差分模拟 |
3.5 垂直取向石墨烯边缘电子结构与光诱导电场增强效应 |
3.5.1 密度泛函理论模拟研究 |
3.5.2 扫描开尔文探针显微表征 |
3.5.3 近场光诱导力显微表征 |
3.6 本章小结 |
4 边缘光激发载流子分离强化及光催化制氢研究 |
4.1 引言 |
4.2 GCN/NVG复合结构设计与限域制备 |
4.2.1 目标结构设计 |
4.2.2 基于垂直取向石墨烯的石墨相氮化碳限域制备 |
4.3 材料表征与分析 |
4.3.1 微观形貌与结构表征 |
4.3.2 光学性质与表面浸润性表征 |
4.4 光催化裂解水制氢性能表征 |
4.4.1 固载式光催化试验体系 |
4.4.2 光催化活性与表观量子产率 |
4.5 GCN/NVG复合结构中载流子动力学特征研究 |
4.5.1 GCN/NVG复合材料电子结构 |
4.5.2 光激发载流子分离强化研究 |
4.5.3 垂直取向石墨烯促进光催化机理 |
4.6 本章小结 |
5 边缘固液界面相平衡结构优化及电容去离子研究 |
5.1 引言 |
5.2 电容去离子技术概述 |
5.2.1 技术背景 |
5.2.2 性能指标 |
5.2.3 电极材料 |
5.2.4 共离子效应与电荷效率 |
5.2.5 太阳光驱动/促进电容去离子相关研究 |
5.3 光促进电容去离子性能研究 |
5.3.1 电极制备与电容去离子试验系统 |
5.3.2 电极微观形貌表征 |
5.3.3 电化学性能测试 |
5.3.4 光照吸脱附性能测试 |
5.4 光照促进电容去离子机理研究 |
5.4.1 基于光诱导力显微的边缘电场探测 |
5.4.2 基于分子动力学模拟的固液界面相平衡结构研究 |
5.4.3 基于电化学石英晶体微天平的离子输运行为研究 |
5.5 本章小结 |
6 适应室温离子液体的富边缘电极构筑及滤波电容储能研究 |
6.1 引言 |
6.2 富边缘石墨烯泡沫电极制备与表征 |
6.2.1 富边缘石墨烯泡沫电极制备 |
6.2.2 电极微观形貌与结构表征 |
6.3 混合离子液体电解液性能表征 |
6.3.1 混合离子液体电解液配制 |
6.3.2 电解液物性表征 |
6.4 基于混合室温离子液体电解质的石墨烯泡沫储能性能 |
6.4.1 电化学表征方法 |
6.4.2 垂直取向石墨烯泡沫形貌对储能性能的影响 |
6.4.3 基于垂直取向石墨烯泡沫的交流滤波应用 |
6.5 本章小结 |
7 总结与展望 |
7.1 研究总结 |
7.2 研究创新点 |
7.3 不足与展望 |
参考文献 |
作者简历 |
(3)光/电催化二氧化碳还原的过渡金属纳米材料制备及构效关系研究(论文提纲范文)
内容提要 |
中文摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 光催化CO_2还原 |
1.2.1 光催化CO_2还原基本原理 |
1.2.2 光催化CO_2还原研究现状 |
1.2.3 提高光催化剂性能的途径 |
1.3 电催化CO_2还原 |
1.3.1 电催化CO_2还原基本原理 |
1.3.2 电催化CO_2还原反应装置 |
1.3.3 电催化CO_2还原的研究现状 |
1.3.4 电催化CO_2还原的性能优化方式 |
1.4 本论文的选题依据和研究内容 |
第二章 构建二维Z型异质结(C_3N_4/bismuthene/BiOCl)实现高效光催化CO_2还原 |
2.1 引言 |
2.2 实验方法 |
2.2.1 实验原料 |
2.2.2 仪器表征 |
2.2.3 催化剂的制备方法 |
2.2.4 光催化CO_2RR测试 |
2.2.5 光电化学性能测试 |
2.2.6 理论计算方法 |
2.3 结果和讨论 |
2.4 本章小结 |
第三章 Cu_2O晶体的电催化CO_2还原晶面依赖效应探究 |
3.1 引言 |
3.2 实验方法 |
3.2.1 实验原料 |
3.2.2 仪器表征 |
3.2.3 不同形貌的Cu_2O晶体的制备 |
3.2.4 电催化CO_2RR测试 |
3.2.5 理论计算方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.4 本章小结 |
第四章 构建新型Cu_2O@Cu核壳结构实现高效电催化CO_2还原 |
4.1 引言 |
4.2 实验方法 |
4.2.1 实验原料 |
4.2.2 仪器表征 |
4.2.3 催化剂制备 |
4.2.4 电催化CO_2还原性能测试 |
4.2.5 理论计算方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.4 本章小结 |
第五章 Cu@N-CNT单原子催化剂制备及其电催化CO_2还原性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验方法 |
5.2.1 实验原料 |
5.2.2 仪器表征 |
5.2.3 催化剂制备 |
5.2.4 电催化CO_2还原性能测试 |
5.2.5 理论计算方法 |
5.3 结果和讨论 |
5.4 本章小结 |
第六章 总结及展望 |
6.1 全文总结 |
6.2 展望 |
参考文献 |
作者简介及攻读博士学位期间的科研成果 |
致谢 |
(4)掺杂多孔碳基非贵金属电催化剂的设计及性能调控研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 电化学能量转化装置 |
1.2.1 质子交换膜燃料电池简介 |
1.2.2 锌-空气电池简介 |
1.3 氧还原和析氧反应催化剂研究进展 |
1.3.1 氧还原反应机理 |
1.3.2 贵金属氧还原催化剂研究进展 |
1.3.3 非贵金属氧还原催化剂研究进展 |
1.3.4 析氧反应机理 |
1.3.5 贵金属析氧催化剂研究进展 |
1.3.6 非贵金属析氧催化剂研究进展 |
1.3.7 氧电双功能催化剂研究进展 |
1.4 本课题的选题意义和主要研究内容 |
1.4.1 本课题的选题意义 |
1.4.2 本论文的主要研究内容 |
第二章 单原子Fe-N-C纳米球作为高效的非贵金属双功能氧电催化剂 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验所需药品 |
2.2.2 Fe-N-C催化剂的合成 |
2.2.3 材料制备和表征所用到的仪器设备 |
2.2.4 电化学活性测试方法 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 Fe-N-C纳米球材料的合成与结构分析 |
2.3.2.Fe-N-C纳米球催化剂的ORR和OER的催化性能分析 |
2.3.3 Fe-N-C纳米球催化剂活性位点的探究 |
2.4 本章小结 |
第三章 高效Co-N-C多功能电催化剂用于水分解和氧还原反应 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验所需药品 |
3.2.2 Co-N-C催化剂的合成 |
3.2.3 物理表征仪器和方法 |
3.2.4 电化学表征方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 Co-N-C催化剂的合成与特性分析 |
3.3.2 Co-N-C催化剂的水裂解和ORR催化性能分析 |
3.3.3 Co-N-C水分解和ORR催化剂活性位点的探究 |
3.4 本章小结 |
第四章 Co@Fe-N-C材料作为锌-空气电池的高效氧还原电催化剂的研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验所需药品 |
4.2.2 Fe_xCo_yNC催化剂的合成 |
4.2.3 物理表征仪器设备 |
4.2.4 电化学测试方法 |
4.2.5 自制锌-空气电池测试 |
4.2.6 密度泛函理论DFT计算方法及其所用软件 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 Fe_xCo_yNC催化剂的制备和物理结构特性表征分析 |
4.3.2 Fe_xCo_yNC样品的ORR活性和碱性锌-空电池性能分析 |
4.3.3 Fe_xCo_yNC催化剂活性来源的理论计算分析 |
4.4 本章小结 |
第五章 N,S 共掺杂石墨碳包裹Co_9S_8纳米颗粒作为可充放锌-空气电池双功能氧电催化剂 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验所需药品 |
5.2.2 催化剂的制备 |
5.2.3 物理表征仪器设备 |
5.2.4 电化学测试方法 |
5.2.5 自制锌空气电池测试 |
5.2.6 密度泛函理论DFT计算方法及其所用软件 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 Co_9S_8@N,S-C催化剂的合成及理化表征分析 |
5.3.2 Co_9S_8@N,S-C催化剂电化学活性分析 |
5.3.3 Co_9S_8@N,S-C催化剂活性的理论计算分析 |
5.4 本章小结 |
第六章 无金属N,S共掺杂碳材料作为可充电锌-空气电池高效双功能氧电催化剂 |
6.1 引言 |
6.2 实验部分 |
6.2.1 实验所需药品 |
6.2.2 N、S共掺杂碳的制备 |
6.2.3 物理表征仪器和方法 |
6.2.4 电化学测量方法 |
6.2.5 自制锌空气电池的制作和测试方法 |
6.2.6 密度泛函理论计算方法 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 NS-C催化剂的合成与结构分析 |
6.3.2 ORR、OER和锌-空气电池的电化学性能分析 |
6.3.3 DFT计算阐明N、S 共掺杂碳的ORR/OER活性位点 |
6.4 本章小结 |
第七章 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 主要创新点 |
7.3 展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读学位期间发表论文专利情况 |
(5)锗基负极材料的紫外辅助离子液体电沉积及电化学性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第1章 绪论 |
1.1 课题背景及研究意义 |
1.2 锂离子电池负极材料简介 |
1.2.1 锂离子电池负极材料的要求 |
1.2.2 锂离子电池负极材料的种类 |
1.3 锗基纳米负极材料研究进展 |
1.3.1 锗纳米材料 |
1.3.2 锗纳米复合材料 |
1.4 离子液体电沉积锗基材料概述 |
1.4.1 电沉积简介 |
1.4.2 离子液体性质及电沉积锗中的应用 |
1.5 论文主要研究内容 |
第2章 实验材料与研究方法 |
2.1 实验材料与仪器 |
2.1.1 实验材料 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 材料的制备及电池组装过程 |
2.2.1 紫外辅助离子液体电沉积锗 |
2.2.2 锗/石墨烯复合材料的制备 |
2.2.3 电池的组装 |
2.3 材料的表征方法 |
2.3.1 扫描电子显微镜 |
2.3.2 透射电子显微镜 |
2.3.3 X射线能谱分析 |
2.3.4 X射线衍射 |
2.3.5 拉曼光谱 |
2.3.6 X射线光电子能谱分析 |
2.3.7 红外光谱分析 |
2.3.8 接触角测试 |
2.4 材料的电化学性能测试 |
2.4.1 循环伏安测试 |
2.4.2 循环和倍率性能测试 |
2.4.3 交流阻抗测试 |
第3章 锗的紫外辅助离子液体电沉积工艺研究 |
3.1 引言 |
3.2 离子液体的选择 |
3.3 紫外照射对电解液性质的影响 |
3.3.1 对电化学窗口的影响 |
3.3.2 对沉积电势的影响 |
3.4 紫外照射对沉积物的影响 |
3.4.1 照射波长对形貌的影响 |
3.4.2 沉积电势对形貌的影响 |
3.4.3 沉积时间对形貌的影响 |
3.4.4 照射高度对形貌的影响 |
3.4.5 沉积基底对形貌的影响 |
3.4.6 锗沉积物的结构和成分分析 |
3.5 紫外辅助离子液体电沉积锗纳米线/棒的机理研究 |
3.5.1 UV照射对电导率的影响 |
3.5.2 UV照射对沉积温度的影响 |
3.5.3 UV照射对润湿性的影响 |
3.5.4 UV照射后离子液体的表征分析 |
3.5.5 离子液体-电极界面的研究 |
3.6 本章小结 |
第4章 锗纳米线簇电极紫外辅助电沉积及其电化学性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 锗纳米线簇电极的制备及表征 |
4.2.1 循环伏安测试 |
4.2.2 沉积工艺条件的确立 |
4.3 紫外辅助电沉积锗的电化学行为及电结晶机理研究 |
4.3.1 不同扫速下循环伏安行为研究 |
4.3.2 电结晶机理研究 |
4.4 锗纳米线簇电极的电化学性能研究 |
4.4.1 循环伏安行为 |
4.4.2 恒流充放电性能 |
4.4.3 循环性能测试 |
4.4.4 倍率性能 |
4.4.5 锗纳米线簇电极充放电中的作用机制 |
4.5 本章小结 |
第5章 锗/石墨烯的紫外辅助电沉积及电化学性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 锗/石墨烯复合材料的制备及表征 |
5.2.1 紫外辅助离子液体电沉积法制备 |
5.2.2 化学还原法 |
5.3 锗/石墨烯复合材料的电化学性能研究 |
5.3.1 电沉积复合材料的电化学性能研究 |
5.3.2 化学还原制备的复合材料的电化学性能研究 |
5.4 锗/石墨烯复合材料的电荷传输动力学行为 |
5.5 本章小结 |
结论 |
创新点 |
展望 |
参考文献 |
攻读博士学位期间发表的成果 |
致谢 |
个人简历 |
(6)单颗粒碰撞电化学研究液/液界面加速离子转移反应(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 液/液界面及液/液界面电化学 |
1.1.1 简介 |
1.1.2 结构及模型概述 |
1.1.3 发展历程 |
1.2 液/液界面电荷转移反应 |
1.2.1 类型与特点 |
1.2.2 液/液界面加速离子转移反应 |
1.3 液/液界面加速离子转移反应研究方法分析 |
1.3.1 四电极体系 |
1.3.2 扫描电化学显微镜 |
1.3.3 微滴技术 |
1.4 单颗粒碰撞电化学 |
1.4.1 基本原理 |
1.4.2 检测模式与检测原理 |
1.4.3 研究现状 |
1.5 研究的内容及意义 |
1.5.1 研究内容 |
1.5.2 研究意义 |
参考文献 |
第二章 单颗粒碰撞电化学研究钠离子在水/硝基苯界面上的加速转移过程 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验试剂 |
2.2.2 实验仪器与设备 |
2.2.3 超微电极的预处理及油包水乳滴溶液的制备 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 水/硝基苯界面加速钠离子转移反应的研究 |
2.3.2 不同钠离子载体加速离子转移特性的研究 |
2.4 本章小结 |
参考文献 |
第三章 单颗粒碰撞电化学研究钾离子在水/离子液体界面上的加速转移过程 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验试剂 |
3.2.2 实验仪器与设备 |
3.2.3 工作电极的制备及表征 |
3.2.4 油包水型乳滴溶液的制备 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 循环伏安法研究水/离子液体乳滴颗粒碰撞电化学响应 |
3.3.2 水/离子液体界面的快速离子转移反应研究 |
3.3.3 水/离子液体界面加速钾离子转移反应研究 |
3.4 本章小结 |
参考文献 |
第四章 结论与展望 |
4.1 结论 |
4.2 展望 |
攻读硕士学位期间取得的科研成果 |
致谢 |
(7)纳米结构导电聚合物的构建及其光/电特性与应用研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 导电聚合物概述 |
1.1.1 导电聚合物定义及分类 |
1.1.2 导电聚合物带隙结构 |
1.1.3 导电聚合物的合成方法 |
1.2 导电聚合物光/电增强特性 |
1.2.1 导电聚合物的电学特性增强原理及方法 |
1.2.2 导电聚合物的光学特性增强原理及方法 |
1.3 导电聚合物的微纳米结构设计策略 |
1.3.1 导电聚合物的微纳米结构构建方法 |
1.3.2 导电聚合物的微纳米结构的应用 |
1.4 本文研究意义及研究内容 |
第二章 纳米结构聚吡咯的光响应特性及抗菌应用 |
2.1 引言 |
2.2 材料与试验方法 |
2.2.1 主要实验试剂 |
2.2.2 主要实验设备 |
2.2.3 纳米结构聚吡咯制备 |
2.2.4 纳米结构聚吡咯的光电表征 |
2.2.5 纳米结构聚吡咯的催化性能表征 |
2.2.6 纳米结构聚吡咯的抗菌实验 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 纳米结构聚吡咯形貌及成分分析 |
2.3.2 纳米结构聚吡咯吸收光谱分析及能带间隙 |
2.3.3 纳米结构聚吡咯mott-schottky曲线分析 |
2.3.4 纳米结构聚吡咯表面光电势及光电流分析 |
2.3.5 纳米结构聚吡咯光催化性能 |
2.3.6 纳米结构聚吡咯抗菌性能 |
2.4 本章小结 |
第三章 纳米结构聚吡咯超浸润膜的电响应特性及油水分离应用 |
3.1 引言 |
3.2 材料与试验方法 |
3.2.1 主要实验试剂 |
3.2.2 主要实验设备 |
3.2.3 纳米结构聚吡咯超浸润膜的制备 |
3.2.4 纳米结构聚吡咯超浸润膜的氧化还原刺激 |
3.2.5 纳米结构聚吡咯超浸润膜的浸润性表征 |
3.2.6 纳米结构聚吡咯超浸润膜的油水分离实验 |
3.2.7 材料测试表征 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 纳米结构聚吡咯形貌及成分分析 |
3.3.2 纳米结构聚吡咯浸润性分析 |
3.3.3 纳米结构聚吡咯油水分离 |
3.3.4 纳米结构聚吡咯表面成分转换和形貌稳定性 |
3.3.5 纳米结构聚吡咯表面电势转换 |
3.3.6 纳米结构聚吡咯超快油水机理分析 |
3.4 本章小结 |
第四章 仿海葵纳米结构聚吡咯的电学性质及循环肿瘤癌细胞检测应用 |
4.1 引言 |
4.2 材料与试验方法 |
4.2.1 主要实验试剂 |
4.2.2 主要实验设备 |
4.2.3 仿海葵的纳米结构聚吡咯的制备 |
4.2.4 仿海葵的纳米结构聚吡咯电化学测试 |
4.2.5 循环肿瘤癌细胞捕获实验 |
4.2.6 材料测试表征 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 仿海葵的纳米结构聚吡咯形貌及成分分析 |
4.3.2 仿海葵的纳米结构聚吡咯的表面电势 |
4.3.3 仿海葵的纳米结构聚吡咯的循环伏安曲线 |
4.3.4 仿海葵的纳米结构聚吡咯快速捕获循环肿瘤癌细胞及动力学分析 |
4.3.5 仿海葵的纳米结构聚吡咯在血液中快速捕获鉴别循环肿瘤癌细胞 |
4.4 本章小结 |
结论 |
论文创新性 |
工作展望 |
参考文献 |
攻读博士学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
附件 |
(8)多尺度金属锂负极研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 绪论 |
1.1 锂电池---清洁储能 |
1.1.1 能源与储能 |
1.1.2 锂离子电池与金属锂电池 |
1.1.3 锂电池的现状与发展 |
1.2 金属锂负极简介 |
1.2.1 金属锂的性质、资源和产业链 |
1.2.2 金属锂负极的历史 |
1.2.3 金属锂负极的性质、问题和常见解决方案 |
1.2.4 金属锂负极的电极过程 |
1.2.5 金属锂的沉积溶解形貌 |
1.2.6 金属锂负极的固态电解质界面相(SEI)膜 |
1.2.7 金属锂负极的评价方法 |
1.2.8 金属锂负极展望 |
1.3 金属锂负极实验方法 |
1.3.1 金属锂负极相关样品制备和处理方法 |
1.3.1.1 微加工实验技术 |
1.3.1.2 其他实验技术 |
1.3.2 金属锂负极的测试和表征方法 |
1.4 本论文研究内容 |
第2章 微米尺度液态电解质金属锂电极结构研究 |
2.1 引言 |
2.2 无损探测金属锂沉积溶解规律 |
2.2.1 金属锂电极无损探测概述 |
2.2.2 XCT研究不同体系金属锂电池 |
2.2.3 结果与讨论 |
2.3 金属锂表面三维有序电极结构的研究 |
2.3.1 三维金属锂电极实验设计 |
2.3.2 表面三维有序结构金属锂电极的制备和实验方法 |
2.3.3 三维金属锂电极的表征和电极过程 |
2.3.3.1 非原位研究三维锂电极的沉积溶解行为 |
2.3.3.2 三维锂电极的电化学性质 |
2.3.3.3 原位研究三维锂电极的沉积溶解行为 |
2.3.4 结果与讨论 |
2.4 小结 |
第3章 微米尺度固态电解质金属锂电极行为研究 |
3.1 固态电解质中的金属锂输运行为概述 |
3.2 无机固态电解质中锂枝晶的研究 |
3.3 固态电解质表面三维有序结构电极的研究 |
3.3.1 固态电解质表面三维有序结构电极实验设计 |
3.3.2 金属锂在三维电极中的沉积溶解形貌 |
3.3.3 中子深度分析谱原位研究金属锂在三维电极中的沉积溶解 |
3.4 小结 |
第4章 纳米尺度金属锂电极界面的研究 |
4.1 引言 |
4.2 纳米尺度界面改性实验方法 |
4.3 界面改性金属锂沉积溶解形貌 |
4.4 复合纳米界面电子电导的研究 |
4.4.1 原子力显微镜研究电极表面电子电导分布 |
4.4.2 界面改性电极表面电子电导统计分析 |
4.5 纳米尺度界面改性的金属锂电池电化学性质 |
4.6 复合纳米界面化学组成的研究 |
4.7 小结 |
第5章 金属锂电池电解液及SEI膜的研究 |
5.1 引言 |
5.2 宽温区高低盐浓度电解液的研究 |
5.2.1 电解液的实验设计 |
5.2.2 电解液本征性质表征 |
5.2.2.1 电导率 |
5.2.2.2 迁移数 |
5.2.2.3 粘度 |
5.2.2.4 电化学窗口 |
5.2.3 电化学循环和阻抗谱 |
5.2.4 不同浓度电解液中金属锂负极的形貌 |
5.2.5 金属锂负极表面SEI |
5.3 小结 |
第6章 总结与展望 |
6.1 微米尺度液态电解质金属锂电极结构的研究 |
6.2 微米尺度固态电解质金属锂电极行为的研究 |
6.3 纳米尺度金属锂电极界面的研究 |
6.4 金属锂电池电解液及SEI膜的研究 |
参考文献 |
个人简历及发表文章目录 |
致谢 |
(9)光电催化还原二氧化碳光阴极材料的制备及性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 研究背景及意义 |
1.2 光电催化还原CO_2技术概述 |
1.3 几种常见的光电催化材料 |
1.4 影响光电催化还原CO_2的外界因素 |
1.5 光电催化还原CO_2存在的问题 |
1.6 论文的研究思路和研究内容 |
2 光电催化还原CO_2基本理论及测试原理 |
2.1 光电催化还原CO_2的基本原理 |
2.2 研究和评估光电极的方法 |
2.3 光电催化测试平台 |
2.4 材料表征技术及参数条件 |
2.5 产物分析测试 |
3 石墨相氮化碳/碲化锌复合物的制备及其光电催化还原二氧化碳的研究 |
3.1 引言 |
3.2 材料的合成与表征方法 |
3.3 g-C_3N_4/ZnTe光电极材料的基本表征与性能 |
3.4 g-C_3N_4/ZnTe光电极还原CO_2的产物分析 |
3.5 g-C_3N_4/ZnTe光电极材料中异质结的探究 |
3.6 g-C_3N_4/ZnTe光电极稳定性测试 |
3.7 CO_2和CO在催化剂表面吸附能的DFT计算 |
3.8 g-C_3N_4/ZnTe光电极光电催化还原CO_2的机理 |
3.9 本章小结 |
4 Zn-ZnTe-ZIF-8 薄膜电极的制备及其光电催化还原二氧化碳的研究 |
4.1 引言 |
4.2 材料的合成与表征方法 |
4.3 MOFs的种类与溶剂体系的探索 |
4.4 Zn-ZnTe-ZIF-8 光电极材料的基本表征与性能 |
4.5 Zn-ZnTe-ZIF-8 光电极还原CO_2产物分析 |
4.6 Zn-ZnTe-ZIF-8 光电极光电催化还原CO_2的反应机理 |
4.7 本章小结 |
5 氧化石墨烯/钙钛矿量子点的制备及其光电催化还原二氧化碳的研究. |
5.1 引言 |
5.2 材料的合成与表征方法 |
5.3 GO/MAPbBr_3 QDs、MAPbBr_3 QDs的制备与结构表征 |
5.4 GO/MAPbBr_3 QDs复合物组分含量的确定 |
5.5 GO/MAPbBr_3 QDs的光电性能和材料稳定性测试 |
5.6 GO/MAPbBr_3 QDs光电极光生电荷的分离和转移表征 |
5.7 GO/MAPbBr_3 QDs光电催化还原CO_2的产物分析 |
5.8 GO/MAPbBr_3 QDs复合物的光电催化机理 |
5.9 本章小结 |
6 总结与展望 |
6.1 总结 |
6.2 创新点 |
6.3 展望 |
致谢 |
参考文献 |
附录1 攻读博士学位期间发表论文目录 |
附录2 攻读博士学位期间申请的国家专利 |
附录3 攻读博士学位期间参加的学术会议 |
附录4 攻读博士学位期间获奖情况 |
(10)基于纳米碰撞电化学方法的铂单颗粒电催化过程研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.1.1 模型电催化体系 |
1.1.2 当前研究方法以及发展趋势 |
1.2 单颗粒电化学研究方法概述 |
1.2.1 单分子荧光技术 |
1.2.2 纳米电极 |
1.2.3 纳米尺度扫描电化学显微镜 |
1.2.4 纳米碰撞电化学 |
1.3 选题依据与论文工作设想 |
1.3.1 选题依据 |
1.3.2 论文工作设想与内容 |
第二章 实验材料与表征方法 |
2.1 化学试剂与实验材料 |
2.1.1 化学试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 表征方法 |
2.2.1 物理化学表征 |
2.2.2 电化学表征 |
2.3 超微电极制备与表征 |
2.3.1 超微电极制备过程 |
2.3.2 超微电极的表征 |
第三章 铂单颗粒析氢反应动态学过程研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验药品 |
3.2.2 工作电极的处理 |
3.2.3 电化学测试 |
3.2.4 动态光散射测试 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 铂纳米颗粒表征 |
3.3.2 碰撞电化学电位窗口 |
3.3.3 质子浓度对纳米颗粒稳定性影响 |
3.3.4 单颗粒电化学信号解析 |
3.3.5 析氢活性失活机制 |
3.3.6 单颗粒铂电化学活性面积测量 |
3.3.7 铂颗粒尺寸原位表征 |
3.4 本章小结 |
第四章 铂单颗粒氧还原反应研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验药品 |
4.2.2 工作电极的处理 |
4.2.3 电化学测试 |
4.2.4 动态光散射测试 |
4.2.5 铂纳米颗粒的制备 |
4.2.6 Pt/Vucan XC-72 的制备 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 铂纳米颗粒的表征 |
4.3.2 质子浓度对铂上氧还原影响 |
4.3.3 电流-时间曲线测试 |
4.3.4 铂单颗粒氧还原反应尺寸效应 |
4.3.5 铂单颗粒氧还原反应配体效应 |
4.4 本章小结 |
第五章 铂纳米颗粒-Nafion高分子团聚体演变行为研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验药品 |
5.2.2 工作电极的处理 |
5.2.3 铂纳米颗粒的制备 |
5.2.4 电化学测试 |
5.2.5 动态光散射测试 |
5.2.6 原位液体环境TEM测试 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 铂纳米颗粒表征 |
5.3.2 碰撞电位的确定 |
5.3.3 碰撞电化学测试 |
5.3.4 高分子对纳米颗粒电化学行为影响 |
5.3.5 Nafion与 Pt-Nafion团聚体动态演变 |
5.4 本章小结 |
结论与展望 |
结论 |
展望 |
参考文献 |
攻读博士学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
附件 |
四、Investigation of electron transfer across the ice/liquid interface by scanning electro- chemical microscopy(论文参考文献)
- [1]石墨烯纳米结构的光热转换机理与界面能质传输特性及太阳能热局域化应用[D]. 吴声豪. 浙江大学, 2021
- [2]垂直取向石墨烯边缘能质传递强化机理及能源应用[D]. 徐晨轩. 浙江大学, 2021(01)
- [3]光/电催化二氧化碳还原的过渡金属纳米材料制备及构效关系研究[D]. 张丹彤. 吉林大学, 2021(01)
- [4]掺杂多孔碳基非贵金属电催化剂的设计及性能调控研究[D]. 吕丹丹. 广西大学, 2021(01)
- [5]锗基负极材料的紫外辅助离子液体电沉积及电化学性能研究[D]. 迟彩霞. 哈尔滨工业大学, 2020(02)
- [6]单颗粒碰撞电化学研究液/液界面加速离子转移反应[D]. 张建伟. 西北大学, 2020(02)
- [7]纳米结构导电聚合物的构建及其光/电特性与应用研究[D]. 王珍高. 华南理工大学, 2020
- [8]多尺度金属锂负极研究[D]. 李泉. 中国科学院大学(中国科学院物理研究所), 2020(01)
- [9]光电催化还原二氧化碳光阴极材料的制备及性能研究[D]. 王擎龙. 华中科技大学, 2020(01)
- [10]基于纳米碰撞电化学方法的铂单颗粒电催化过程研究[D]. 向志朋. 华南理工大学, 2020(01)