一、Gas Phase Selective Catalytic Oxidation of Toluene to Benzaldehyde on V_2O_5-Ag2O/η-Al_2O_3 Catalyst（论文文献综述）
宋美婷[1]（2021）在《S型BiVO4基复合光催化功能材料的构建及其环境净化研究》文中认为近年来,环境污染问题已经严重影响了人类及自然界动植物的生活与生存,成为现阶段亟待解决的问题。光催化氧化技术作为一种可减轻环境危机的新型绿色方法备受青睐,选择合适的半导体材料在太阳光的激发下产生多种活性物种,从而将污染物分子完全矿化为水和二氧化碳。基于光催化技术的诸多优点,本文以BiVO4半导体为基础,以高效去除环境污染物为目的,设计合成了多种优异的S型复合功能材料,联合多种催化技术应用于挥发性有机污染物（VOCs）和四环素类抗生素的降解。具体研究内容如下:（1）通过原位还原法成功构建了Bi修饰S型BiVO4/g-C3N4的三相复合光催化材料,用于模拟全谱太阳光照射下协同高效氧化分解甲醛气体为二氧化碳和水分子。BiVO4/Bi/g-C3N4三相催化剂表现出优异的光催化甲醛氧化活性与二氧化碳选择性。经过6小时,BiVO4/Bi/g-C3N4对800 ppm甲醛（HCHO）降解率达到96.39%,二氧化碳选择性为98.41%,反应速率为4.16 ppm-1·h-1。同时,催化剂在可见光和近红外区对甲醛的降解效率分别达到49.35%和32.23%。进一步通过光电化学性能测试和理论模拟计算深入探究了其光催化机理。提出了BiVO4和g-C3N4之间光生电子呈S型路径转移,这不仅有利于光生载流子的有效分离而且保持了材料原有的较高氧化还原能力,从而有利于提高光催化反应活性。同时,Bi纳米颗粒不仅扩宽了材料的光响应范围,使得该光催化剂在近红外领域具有更广阔的应用前景;而且其表面等离子体共振（SPR）电子有利于提高了材料的催化活性。本工作为协同构建高活性的光催化材料提供了新思路,并且BiVO4/Bi/g-C3N4凭借卓越的光催化活性,有望进一步开发并应用于环境净化领域。（2）设计合成了三相双S型光催化功能材料BiVO4/g-C3N4/Bi2O3,用于在模拟全谱太阳光下氧化分解甲醛气体为水和二氧化碳分子。BiVO4/g-C3N4/Bi2O3-80%具有优异的光催化氧化甲醛的催化活性和高的二氧化碳选择性。经过3小时的模拟太阳光照射甲醛降解率达到97.72%,反应速率常数为23.75×10-3 min-1,二氧化碳选择性达到99.56%。通过光电化学性能测试和理论模拟计算提出了材料的光催化机理,BiVO4和g-C3N4以及Bi2O3和g-C3N4之间的光生电子在内建电场的作用下以相似的S型路径转移。这不仅提高了三相催化剂的光生载流子的分离与转移效率,有效抑制了其重组;并且大量的光生电子聚集于g-C3N4的导带,空穴分别留在BiVO4和Bi2O3的价带,保持了各相催化剂原有的强氧化还原能力;从而有助于提高光催化甲醛降解的活性。本工作为改善光催化材料的活性提供了新的双S型催化材料的设计思路,BiVO4/g-C3N4/Bi2O3有望在未来的环境净化领域得以推广应用。（3）通过简单的水热法和低温煅烧法成功构建了直接S型异质结复合催化剂Cu Bi2O4/BiVO4用于在可见光下降解抗生素。相比于BiVO4和Cu Bi2O4,复合催化剂Cu Bi2O4/BiVO4的光催化活性被显着提高,在60 min内对20 ppm的四环素（TC）和土霉素（OTC）降解率分别达到了79.66%和81.11%,表观速率常数为21.58×10-3 min-1和21.08×10-3 min-1,并且经过四次循环测试,催化剂具有优异的稳定型。经过一系列的表征测试阐明了其催化机理。（4）通过溶胶凝胶法和低温煅烧法成功制备了直接S型BiVO4/Fe2O3复合催化剂,在可见光与PMS协同条件下降解TC。BiVO4/Fe2O3/PMS/Light体系具有优异的TC降解活性,30 min几乎将TC（20 ppm）完全分解;TC降解率达到98.36%,并且具有良好的稳定性。经过光电性质、电磁顺磁共振谱（EPR）测试以及活性物种捕获实验的分析结果,结合态密度泛函理论（DFT）计算,提出了BiVO4/Fe2O3/PMS/Light体系的反应机理,即S型异质结有效提高了光生电荷的分离与转移,保留了原材料应有的强的氧化还原能力,与过渡金属离子Bi3+/Bi0和Fe3+/Fe2+的循环转化协同作用可以更好地活化PMS从而生成更多的活性物种·SO4-和1O2,使反应体系的催化活性提高。因此,BiVO4/Fe2O3协同可见光与PMS体系有望在水体污染物治理中得以应用。（5）通过低温油浴溶剂热法成功制备了直接S型BiVO4/Cu2O复合催化剂,用于在光电协同PMS条件下降解TC。经过光催化（PC）、电催化（EC）和光电催化（PEC）降解TC的性能对比,BiVO4/Cu2O/PEC/PMS表现出优异的TC降解能力。S型异质结的构建、过渡金属离子Cu+（?）Cu2+的转化以及一定的外电场作用可以有效促进光生电荷的有效分离和转移,提高了太阳能转换率和促进PMS的活化,从而产生更多的活性物种,如·O2-、·SO4-和·OH,从而促进抗生素有机污染物的降解。通过一系列表征测试,研究了材料的光学、电学以及物理化学性质,自由基捕获实验以及电子自旋共振探究了催化剂机理。因此,本工作为有效提高载流子分离效率提供了可行的方案,有望在绿色环保的抗生素降解中得以应用。
杨秀俊[2]（2021）在《原位还原法构筑的Fe3O4/g-C3N4-CeOx材料对苯乙烯氧化的催化作用》文中认为苯甲醛是有机合成的重要中间体,开发出一种经济、清洁、绿色、高效的苯甲醛合成工业,是众多研究的不懈追求。本文以Fe（NO3）3·9H2O,（NH4）4Ce（SO4）4·4H2O和g-C3N4为原材料采用浸渍法制备了Fe-Ce/g-C3N4复合材料。用XRD、FT-IR、SEM、TEM、XPS和N2吸附-脱附等技术手段对所制备的复合材料进行了表征,确定了该复合材料的表面形态、组成与结构。结果表明,Fe-Ce/g-C3N4是由Fe3O4负载在g-C3N4和Ce Ox上而构成的Fe3O4/g-C3N4-Ce Ox有机-无机杂化材料。其中Fe3O4和Ce Ox是由于高温下g-C3N4分解导致的原位还原所致,确认了原位还原反应的方程式。用所制备的Fe3O4/g-C3N4-Ce Ox杂化材料作为催化剂评价了其在无有机溶剂及H2O2做氧化剂条件下对苯乙烯氧化制苯甲醛的催化性能。探讨了催化剂表面性能与催化活性之间的关联,以及表面活性位点Fe3O4(Fe3+-Fe2+)和Ce Ox(Ce4+/Ce3+)催化作用。研究了催化剂制备以及反应工艺条件:煅烧温度、Fe/Ce摩尔比、反应温度、反应时间、催化剂和H2O2用量等对氧化反应的影响,确定了反应的最佳工艺条件。在优化的反应条件下,苯乙烯的转化率为92.0%、苯甲醛的选择性为70.0%和约30%的苯甲酸选择性。说明Fe3O4/g-C3N4-Ce Ox催化剂作用下苯乙烯几乎全部转化为其氧化产物苯甲醛和苯甲酸。另外,还研究了该催化剂的回收和再利用性能。结果表明,催化剂可以重复利用5次而其催化活性没有有明显降低。这说明该催化剂不仅具有很高的催化活性,还具有良好的稳定性。
徐偲[3]（2021）在《金属-碳基复合材料的构建及非均相催化性能研究》文中认为催化在化学工业中扮演重要角色,90%以上化学品的生产均与此过程相关。传统的过渡金属及其化合物因独特的性能而被广泛应用于众多催化反应中,但在实际过程中,金属颗粒常出现团聚、迁移,甚至浸出失活等问题,这使催化性能急剧下降。因而将金属纳米粒子进行负载固定,提高其循环使用能力和抗浸出特性便显得尤为重要。近年来,石墨烯、石墨相氮化碳（g-C3N4）、多孔氮杂碳等碳基材料因独特的结构、大的比表面积、可修饰的表面、以及好的稳定性等优势在催化领域获得了广泛关注,众多研究表明它们可作为优良的催化剂载体或助催化剂。基于上述考虑,本论文以三种常见的碳基材料为研究对象,通过碳基负载或包覆金属颗粒,以及材料微纳结构设计等策略,构建了系列金属-碳基复合材料,并探究其在非均相催化反应中的使用性能,揭示催化剂结构与活性之间的内在联系,主要工作如下:首先使用传统的水热法制备了石墨烯负载的Sn-W双金属氧化物催化剂,并发现其在苯甲醇选择性氧化制苯甲醛中展示出优异的催化活性（第2章）。而该反应体系以水为溶剂、双氧水为氧化剂、无碱性添加剂,符合绿色化学的发展要求。基于0.3Sn-W/RGO催化剂,3小时内可获得94.0%的苯甲醇转化率和94.3%的苯甲醛选择性。实验发现石墨烯可作为Sn-W金属氧化物的优良载体,并极大促进颗粒分散。另外由于Sn的引入,WO3转化为以（001）和（200）为主要暴露晶面的六方晶系,并且石墨烯与WO3之间的作用关系得以增强,这些变化使所制备催化剂的活性与稳定性极大提高,在使用五次后催化活性无明显下降。论文第3章探究了类石墨烯结构的g-C3N4负载的叶状WO3纳米片催化剂（WO3/g-C3N4）在醇类选择性氧化制酮/醛化合物中的应用,并考察了溶剂、反应温度、时间、催化剂和氧化剂用量对催化效果的影响。实验表明所制备的WO3/g-C3N4复合物催化剂展示出比单一 WO3和单一 g-C3N4更佳的催化活性,这得益于二者之间的协同催化效应和强相互作用。XPS结果表明有电子在载体g-C3N4与WO3之间迁移,HRTEM结果表明二者之间形成了 一种特殊界面。另一方面,该催化剂除了对苯甲醇氧化有很高的选择性,也适用于其他芳香醇和脂肪醇的选择性氧化,该催化剂还能通过简单离心从体系分离,具有不错的工业化应用前景。为加深对金属与g-C3N4之间作用关系的理解,论文第4章使用原位热处理法制备了 g-C3N4负载的Cu-Cr双金属催化剂,并探究其在甲苯甲基sp3 C—H键活化制苯甲醛反应中的催化规律。温和反应条件下,基于CuCr2/g-C3N4催化剂,5 h内可获得42.9%的苯甲醛收率。实验结果表明,部分金属氧化物颗粒被g-C3N4层所包覆,形成了独特的类核-壳结构,这阻碍了金属在液固相催化过程中的浸出。此外,Cu与Cr之间存在电子转移,使得复合物催化剂中存在一定量的低价Cu+,这有助于反应活性提高。随后,本章也对甲苯甲基sp3C-H键活化的动力学进行了探究,计算出该负载型催化剂存在时反应的表观活化能。此外,所制备g-C3N4负载型催化剂的循环使用性能和抗浸出特性也被探究。最后,本章也提出了该催化体系可能的反应机理。为进一步揭示金属与掺氮型碳材料之间的作用关系,论文第5章分别采用葡萄糖和三聚氰胺为碳、氮源,结合金属前体,使用高温热解法制备了多孔蜂窝状的Ce-Cr氧化物/氮杂碳纳米结构复合物,并探究其在环己烷催化氧化制环己酮/醇（KA油）中的作用机制。此外,各反应参数和催化剂煅烧温度对催化性能的影响也被探究。结果表明:以乙腈为溶剂,H2O2:环己烷摩尔比为2:1,基于CeCr/NC-500催化剂,60℃下反应5小时可获得56.5%的环己烷转化率和95.5%的KA油选择性。实验发现催化剂的多孔结构使得比表面积和孔容增大,而载体氮杂碳中吡啶型和吡咯型氮物种为金属组分的锚定提供了主要活性位点。机理探究表明在所制备催化剂的活化下,H2O2分子均裂产生的羟基自由基（·OH）在环己烷氧化体系中扮演重要角色,为主要的活性氧物种。此外,所制备的复合物催化剂在催化反应中也表现出卓越的循环稳定性和抗浸出能力,连续使用七次后活性也无明显下降。总得来说,本论文通过碳基负载或包覆金属纳米颗粒,以及材料微纳结构设计等策略构建了系列金属-碳基复合材料催化剂,极大提高了其在非均相催化反应中的使用活性和循环稳定性,同时也为高性能碳基负载型非均相催化剂的设计提供了新方案。
马永迪[4]（2021）在《PVDF复合催化膜对苯甲醇的催化氧化研究》文中研究说明苯甲醛作为工业生产中常用的化工中间体,广泛应用于农药,医药等领域。传统苯甲醛的生产以氯化水解法为主,产物选择性低,含氯。苯甲醇催化氧化法制备苯甲醛反应由于工艺简便,条件温和,产物不含氯,是一种具有广泛应用前景的方法。但传统制备方法使用的氧化剂为重金属氧化物,制备过程会产生大量容易污染环境的高价金属氧化物,而且易将醇深度氧化为羧酸,降低苯甲醛的选择性;另外,催化剂在反应结束后易失活,且难与反应物分离。本文设计并制备了一种既作为催化剂载体,又作为反应物和氧化剂之间的反应界面和分离屏障的复合催化膜,实现了对苯甲醇的绿色高效催化氧化,为绿色生产无氯苯甲醛提供了新的思路。研究内容如下:（1）三明治复合催化膜:利用硼氢化钠（NaBH4）还原制备了钯（Pd）纳米粒子催化剂,通过真空抽滤沉积在PVDF基膜上,然后在其表面涂覆第二层PVDF,制得三明治复合催化膜。通过透射电镜（TEM）,扫描电镜（SEM）,全自动物理化学吸附仪（BET）,X射线光电子能谱仪（XPS）,接触角测试仪等对复合膜进行了表征,研究了不同反应条件下复合催化膜对苯甲醇液相催化氧化的影响。研究发现:温度80℃,苯甲醇5mmol,流速82.5 m L/min,H2O2:H2O体积比为1:4,催化剂负载量为19.45mg/g,反应时间4 h时反应条件为最优,此时苯甲醛的产量为2.01mmol,选择性为93.17%。（2）双层复合催化膜:将钯金属纳米粒子直接分散于铸膜液中制备了PVDF@Pd催化基膜,再在其表面涂覆了第二层PVDF,获得了双层复合催化膜。通过TEM,SEM,BET,XPS,接触角测试仪等对复合膜进行了表征,并研究了不同反应条件下双层复合催化膜对苯甲醇的催化氧化性能的影响。研究发现:流速82.5m L/min,苯甲醇5mmol,H2O2与H2O的体积比为1:4,催化剂负载量为1.16mg/g,温度100℃,反应时间4h时反应条件最优,此时的产量为1.67mmol,选择性为84.27%。
卫达[5]（2020）在《甲苯氧化合成无氯苯甲醛工艺研究进展》文中研究指明介绍了甲苯液相氧化和气相氧化2种无氯苯甲醛合成工艺。甲苯液相氧化工艺采用的传统钴锰溴催化剂仍然是未来的研究重点,新型催化剂存在氧化剂成本高、苯甲醛收率低等问题。甲苯气相氧化催化剂还未实现工业化应用,存在的问题主要是深度氧化反应严重和苯甲醛收率较低。通过调变催化剂氧化还原能力和表面酸强度,开发高性能甲苯气相氧化催化剂是未来的研究重点。
高文强[6]（2020）在《超重力场中臭氧氧化合成苯甲醛的研究》文中进行了进一步梳理苯甲醛作为一种重要的精细化工中间体,被广泛地应用于合成医药、农药、香料等精细化工产品。目前,金属催化氧化合成苯甲醛是其主要工艺之一,但存在条件苛刻、催化剂成本高、难回收等问题。因此,研发一种条件温和、无催化、工艺路线简单的合成苯甲醛路线具有重要意义。基于臭氧强氧化性和在液相中传质受限的特点,创新性提出超重力强化臭氧氧化合成苯甲醛的思路。以臭氧为氧化剂,以超重力旋转填料床为反应器,以不同极性有机溶剂作为反应溶剂,以活性不同的甲苯、苯甲醇、苯乙烯为研究对象合成苯甲醛。本文揭示了气相臭氧在不同极性有机溶剂中的传质行为,探索了不同反应物合成苯甲醛的热力学、动力学及氧化机理,优化了溶剂种类、超重力因子、臭氧浓度等对合成苯甲醛的影响规律,其主要研究内容及结果如下:（1）研究了气相臭氧在乙醇、甲醇、乙酸乙酯、丙酮、二氯甲烷等有机溶剂中的传质性能,对比了气相臭氧在旋转填料床和鼓泡反应器中的传质行为。研究表明:气相臭氧在不同有机溶剂中液相臭氧浓度呈先增大后趋于稳定,得到臭氧在乙醇、甲醇、乙酸乙酯、丙酮、二氯甲烷、氯仿、1,2-二氯乙烷、乙腈、正己烷中平衡浓度分别为2.31 g/L、1.95 g/L、0.80 g/L、0.81 g/L、0.31 g/L、0.32 g/L、0.31 g/L、0.30 g/L、0.14 g/L,其中臭氧在醇类溶剂中平衡浓度较高,这是由于臭氧分子与醇类溶剂中羟基形成氢键,从而有利于臭氧溶解。以乙酸乙酯为溶剂,得到气相臭氧在超重力场中传质系数是鼓泡反应器的2.07倍,为超重力强化臭氧氧化合成苯甲醛提供了基础数据和理论依据。（2）以甲苯为反应物,对超重力场中臭氧氧化甲苯合成苯甲醛进行系统研究。采用基团贡献法对臭氧氧化甲苯合成苯甲醛主副反应热力学进行了计算,得出臭氧氧化甲苯主反应的（35）rHq298和（35）rGq298分别为-540.38 k J/mol和-476.23 k J/mol;副反应的（35）rHq298和（35）rGq298分别为-356.31 k J/mol和-383.77 k J/mol;经分析其主副反应均为强放热反应,均能自发进行。以旋转填料床为反应器,考察了溶剂种类、超重力因子、气相臭氧浓度、液体流量等操作参数对氧化甲苯合成苯甲醛的影响规律,并探索了其反应机理。研究结果表明:在常压室温和优化操作条件下,以乙酸乙酯为溶剂,当反应时间为30 min时,甲苯的转化率为8%,苯甲醛收率仅为0.8%,其收率低的原因为臭氧氧化甲苯反应为连串反应过程,且副反应速率远大于主反应速率。在相近条件下,以乙苯、二苯甲烷、芴作为甲苯类似物,探索了苄位上供电子取代基对臭氧氧化反应的影响规律,结果得到了目标产物（苯乙酮、二苯甲酮、9-芴酮）最佳收率分别为43%,52%,59%,显着高于甲苯氧化生成苯甲醛的收率,进一步佐证了甲苯苄位上引入供电子取代基可以提高反应活性的依据。根据气相-质谱联用仪（GC-MS）等分析及有关实验,推测臭氧氧化甲苯反应历程为臭氧直接氧化和间接氧化协同完成。（3）以苯甲醇为反应物,研究了超重力场中臭氧氧化苯甲醇合成苯甲醛的热力学、动力学、氧化反应机理。热力学研究表明:臭氧氧化苯甲醇的（35）rHq298和（35）rGq298分别为-365.87 k J/mol和-343.20 k J/mol。由动力学分析可知,臭氧氧化苯甲醇主副反应速率常数k1和k2分别为0.00073 s-1和0.00162 s-1;主副反应活化能分别为6.35 k J/mol和15.27k J/mol。当反应时间为20 min时,得到苯甲醇转化率为94%,苯甲醛收率为28%,与臭氧氧化甲苯反应相比,臭氧氧化苯甲醇转化率以及收率分别提高了86%和28%。根据电子顺磁共振波谱仪（EPR）分析表明,共检测出羟基、超氧以及烷基三种自由基,进一步推测臭氧氧化苯甲醇反应历程包括臭氧直接氧化和臭氧间接氧化过程。（4）以苯乙烯为反应物,以旋转填料床为反应器,研究了臭氧氧化苯乙烯合成苯甲醛的各因素影响规律、动力学特性以及氧化机理。研究表明:当反应时间为15 min时,苯乙烯转化率为100%,苯甲醛收率为96%,比鼓泡反应器收率提高30%,与文献相比[144],大大缩短了反应时间。响应面法研究表明:超重力因子与气相臭氧浓度均存在明显的交互作用。动力学研究表明:臭氧氧化苯乙烯合成苯甲醛符合拟一级动力学方程,活化能为3.912 k J/mol。以二苯乙烯作为苯乙烯类似物进行研究,与臭氧氧化苯乙烯相比,在相近操作条件下其转化率和收率相近,更为重要的是避免了甲醛的生成。结合Criegee臭氧氧化反应机理表明臭氧氧化苯乙烯反应历程为臭氧直接氧化过程。本论文从强化臭氧传质出发,对合成苯甲醛的反应物类型、溶剂种类、热力学、动力学、反应机理等进行了系统研究,开辟了一条反应条件温和、收率高、无催化、工艺简单的超重力强化臭氧氧化合成苯甲醛新途径。
冯钰伟[7]（2020）在《锰基催化剂催化氧化甲苯制苯甲醇的研究》文中认为本文主要对甲苯液相非均相催化氧化反应合成苯甲醇进行了研究。苯甲醇作为一种重要精细化工产品,在香料、医药等诸多领域有着广泛应用。目前工业采用氯化苄水解法生产苯甲醇,该方法存在易腐蚀设备、环境污染以及产品含氯等缺点,严重限制了苯甲醇的应用与发展。甲苯液相非均相催化氧化制苯甲醇作为一条绿色环保可持续发展的合成路线具有重要的研究价值。本文分别考察了以碳纳米管（CNTs）/掺氮碳纳米管（NCNTs）为载体的活性金属氧化锰负载型催化剂在甲苯非均相催化氧化反应的催化性能,发现该催化剂不仅可以改善氧化锰纳米颗粒的团聚问题,还在控制甲苯过度氧化,提高苯甲醇选择性方面具有较好的表现,主要内容如下:（一）采用溶剂热法合成金属氧化锰催化剂应用于甲苯选择氧化反应研究,对溶剂热法制备催化剂过程中还原剂加入量和反应温度对催化剂形貌变化导致催化活性改变的影响进行了研究分析。结果证明,还原剂加入量和反应温度将加速反应体系中高价锰离子的还原速度,对合成不同晶相的锰氧化物具有十分关键的作用。当水热温度为160℃,乙二醇加入量为1 m L,合成的催化剂活性最高,催化剂的主要组分为Mn3O4。其中甲苯转化率7.82%,苯甲醇选择性46.32%。（二）采用碳纳米管（CNTs）/掺氮碳纳米管（NCNTs）作为载体负载金属锰氧化物应用于甲苯选择氧化反应研究。相对于金属锰氧化物,碳纳米管和掺氮碳纳米管的加入将使催化剂在甲苯选择氧化合成苯甲醇反应中表现出更高的催化活性和选择性,这主要是因为载体的加入可以有效的改善了金属氧化物团聚问题。在催化氧化甲苯反应研究中,分别探究了CNTs/NCNTs加入量、催化剂用量、氧气流量、反应温度、反应时间,n（叔丁基过氧化氢）:n（甲苯）等因素对反应活性的影响。发现当采用碳纳米管为载体时,甲苯10 m L,叔丁基过氧化氢0.5m L,氧气流量15 m L/min,反应温度363 K,反应时间12 h,甲苯转化率可以达到24.63%,苯甲醇产率为10.72%。当采用掺氮碳纳米管为载体时,甲苯10 m L,叔丁基过氧化氢0.5 m L,氧气流量15 m L/min,反应温度353 K,反应时间8 h,甲苯转化率可以达到26.74%,苯甲醇的产率为12.08%,NCNTs具有更高的催化活性主要是因为NCNTs中的氮原子可以改善催化剂表面的电子特性,更有利于甲苯在催化剂表面吸附和氧气活化,更有利于在控制反应温度的情况下提高反应产物苯甲醇的选择性。
杨仕玲[8]（2020）在《低温等离子体-纳米后催化协同降解挥发性有机化合物基础研究》文中研究表明挥发性有机化合物是大气污染物的主要来源之一,新兴的等离子体催化技术能够利用等离子体的高反应活性、催化剂的高选择性以及二者的协同效应,从而高效降解挥发性有机化合物。而等离子体后催化技术将催化剂置于等离子体区域下游,可以催化转化等离子体长寿命活性物种,并且放电区域等离子体反应和催化剂表面催化反应相对独立,反应路径容易拓展和优化,更适合商业化应用。等离子体后催化技术在常温下处理低浓度大流量的气体污染物时,面临降解效率和能量效率难以平衡以及反应选择性和稳定性有待提升等问题,限制了其大规模工业化应用。从等离子体反应角度看,等离子体放电产生的短寿命活性物种会直接与挥发性有机化合物反应,并且放电会持续消耗能量,直接决定了等离子体后催化过程的能耗。从催化反应角度看,催化剂会将长寿命活性物种转化为活性氧,从而深度氧化吸附的挥发性有机化合物和反应中间产物。上述微观过程会直接影响等离子体后催化的宏观性能,但目前缺乏系统全面的描述和调控。本论文通过实验手段开展低温等离子体-纳米后催化协同降解挥发性有机化合物基础研究。首先,研究等离子体微观放电行为与等离子体长寿命、短寿命活性物种、反应中间产物分布以及宏观性能的关联机制。其次,针对等离子体后催化反应的特点,定向设计和调控催化剂微观形貌、载体纳米结构以及催化反应条件,改善催化剂形貌结构特性以强化室温下纳米催化反应,优化高气体流速下气体在催化剂表面的流动扩散和催化反应,进而提高降解效率、能量效率、产物选择性和反应稳定性。本文的具体研究内容和主要结论如下:第一,通过对放电参数和气体参数进行调控来改变输入能量密度,研究等离子体微观放电行为与等离子体物种分布以及宏观性能的联系。研究表明,提高放电电压,输入能量密度会显着增大,导致微放电的数量和强度增大,产生更多等离子体活性物种,从而提高甲苯降解效率、二氧化碳选择性和碳平衡,但由于热量耗散加剧,能量效率会下降。而增大气体流量会使输入能量密度显着下降,削弱放电强度,导致等离子体活性物种生成的数量减少。与此同时,气体污染物分子与等离子体活性物种之间碰撞的可能性降低,导致甲苯降解效率、二氧化碳择性和碳平衡显着下降,但等离子体活性物种能被更充分地利用,使得能量效率明显提高。第二,通过调控催化剂的微观形貌在实心海胆和空心海胆之间转变,探讨气体在催化剂表面吸附和催化过程的优化策略。结果表明,对比实心海胆结构,空心海胆结构可以增大催化剂与气体的接触面积并延长气体在催化剂表面的停留时间,而开放式大孔结构可以促进高流速下气体在催化剂表面的扩散和吸附过程。同时,空心海胆结构能够提高表面氧空位数量和低温还原性,促进臭氧催化转化成活性氧。因此,空心海胆结构较实心海胆结构的催化性能有全面提升。空心海胆二氧化锰相比实心海胆二氧化锰表现出更优异的甲苯降解效率、能量效率、二氧化碳选择性和碳平衡,分别提升16%、18%、25%和16%。由此可见,空心海胆结构可以显着强化挥发性有机化合物降解。第三,通过构筑三维多级纳米结构催化剂载体,研究在高气体流速下同时实现超低压降和高催化性能。以大孔泡沫镍作模板制备三维垂直石墨烯泡沫（Vertical graphene foam,VG foam）,并与还原氧化石墨烯（Reduced graphene oxide,rGO）和活性炭（Activated carbon,AC）作对比。一方面,VG foam的三维大孔结构可以明显减少气体流动阻力,在气体流速和床层重量相同的情况下,VG foam的压降比rGO和AC粉末的压降低2-3个数量级。另一方面,MnO2纳米花瓣在VG foam表面高度分散而不发生明显团聚,构成多级花瓣结构,改善了孔道致密、片层堆叠以及催化剂容易团聚的问题。相比MnO2/rGO和MnO2/AC,MnO2/VG foam具有更低的锰氧化态和更高的表面氧空位含量,可以催化转化臭氧产生更多活性氧。MnO2/VG foam的甲苯降解效率、二氧化碳选择性、碳平衡和臭氧转化效率较MnO2/rGO和MnO2/AC有巨大提升,分别达到了93%、60%、78%和100%,说明了VG foam相比rGO和AC在结构上具有显着的优越性,可以明显提高催化性能。第四,创新性地提出通过构筑纳米光热催化剂,将光热转换与等离子体后催化过程相结合,利用光热效应提高催化剂温度来提升催化剂反应活性。光热催化的核心是作为催化剂载体和吸光介质的石墨烯翅片泡沫（Graphene fin foam,GFF）,经原位氧化还原沉积MnO2纳米翅片构成多级翅片结构MnO2/GFF。结果表明,得益于石墨烯翅片结构,MnO2/GFF大大拓宽了光谱响应范围,在整个太阳光谱范围内的光吸收率均超过了95%,并且MnO2与GFF之间形成的化学连接可以传导热量,使得催化剂稳态表面温度达到了72.6℃,光热转换效率达到62.2%。显着的光热效应使得甲苯降解效率、能量效率、二氧化碳选择性以及臭氧转化能力较传统等离子体后催化分别提高了63%、57%、36%和1.89倍,达到了～93%、12.7 g k W h-1、～83%和。此外,光照下,MnO2/GFF在长达72小时反应中表现出优异的催化稳定性。上述光热增强等离子体后催化性能主要得益于光热效应引起的光热催化转化臭氧反应和光热催化氧化甲苯反应以及二者之间强烈的协同效应（42%）。
杨越[9]（2020）在《复合金属氧化物在甲苯氧化反应中的应用》文中指出甲苯氧化反应一直以来都是C-H氧化中最经典的反应之一,而其氧化后可得到附加值高的含氧化工产品并且在许多行业都具有很好的应用前景。当前甲苯氧化主要通过均相催化进行,但均相催化存在着明显的缺陷,如用量过大、反应温度太高、分离过程繁琐等。因此,探索环境友好、催化剂可重复使用的甲苯氧化多相催化反应体系成为众多研究人员一直以来追求的目标。本论文采用共沉淀、原位沉淀等方法制备了锰铈、钴铬、铜铬等复合金属氧化物和氧化铬负载氢氧化钴催化剂,进而将它们用于催化甲苯氧化反应。通过对催化剂的制备以及反应工艺的优化得到最优的实验结果,对催化剂进行了一系列的表征并结合实验数据进行了深入的分析。主要研究内容如下:（1）通过共沉淀法制备了不同摩尔比的锰铈复合氧化物在氧气气氛下用于甲苯氧化反应。实验结果表明当锰铈摩尔比为1:1时,反应达到最佳效果,甲苯转化率达到23.4%;主产物为苯甲酸,选择性可达80.5%。并且对催化剂进行了较为全面的表征,通过分析可知反应中起主要催化作用的活性位点是Mn3+,而且发现向氧化铈中掺杂锰后可以加快晶格氧的释放并促进了催化剂表面活性氧的流动,从而利于反应的进行。（2）通过原位沉淀法制备了不同负载量的氧化铬负载氢氧化钴催化剂,取部分经焙烧得到钴铬复合金属氧化物,一并以氧气为氧源用于甲苯氧化反应。实验结果表明未焙烧的催化剂能获得甲苯转化率37.8%;主产物苯甲酸选择性高达94.4%。而焙烧后催化剂的最优数据为:甲苯转化率10.7%;而主产物为苯甲醛,选择性可达到61.9%。为了解释这种差异,采用多种技术手段对这两种催化剂进行了较为全面的表征。结果表明催化剂中高含量的Co2+是反应的催化活性中心,而通过焙烧可以改变催化剂表面的酸碱性和氧物种浓度,并因此可以调节氧化产物的分布。（3）通过共沉淀法制备了不同摩尔比的铜铬复合金属氧化物并以过氧化氢为氧源用于甲苯氧化反应。由工艺条件优化可知,铜铬摩尔比为1:1时效果最佳,甲苯转化率高达49.1%;主产物苯甲醛选择性为50.7%。并且对催化剂进行了较为全面的表征,分析可知催化剂中Cu Cr2O4和Cu O两相的协同有力的促进了反应的进行,并使得催化剂内产生了更多的晶格缺陷导致活性氧的含量增加,而富含的Cu2+增加了催化剂表面的酸量,进而达到提高催化活性的目的。反应中加入的溶剂乙腈也能够促进过氧化氢分解的活性氧的转移而利于反应的进行。
秦媛[10]（2020）在《锰基催化剂催化氧化甲苯性能及其氧物种循环过程的研究》文中认为挥发性有机物（VOCs）是一类主要的大气污染物,能够对人体健康及环境产生危害。催化氧化法是一种有效且环境友好的技术,广泛应用于工业废气中VOCs的去除。针对目前贵金属催化剂成本高、易失活等问题,开发相对廉价的非贵金属催化剂是该技术推广的关键。本论文以具有良好的储氧/放氧能力的锰氧化物为主要活性组分,利用分子筛多孔、大表面积特点促进活性组分的分散和污染物分子的吸附和扩散,研究载体形貌对锰氧化物结构及性能影响;系统、深入研究反应过程中氧物种及气相氧在催化剂中的迁移、转化和循环过程;并进一步探讨银掺杂的作用机制及其催化性能。具体研究内容及取得的研究结果如下:（1）研究锰氧化物对甲苯和丙酮的催化性能。研究发现,两种VOCs在锰氧化物上催化氧化反应中产物CO2选择性差别较大。甲苯完全转化温度为220℃,反应过程中CO2选择性均可达到80%以上,反应过程中生成少量苯甲酸和苯甲醛中间产物;而丙酮在140℃时转化率就达到100%,但在该温度下生成的CO2选择性只有3.6%,180℃时选择性提升至83%,220℃时达到1 00%,反应时大量丙酮在转化过程中生成醋酸盐类物质。相对丙酮催化氧化,催化剂中氧物种在甲苯催化氧化过程中更容易被气相氧补充,从而促进氧物种在反应中的循环,有利于污染物的去除。（2）通过水热法合成了棒状（R）、六角（H）和纤维状（F）等不同形貌的SBA-15,以其作为载体合成了一系列MnOx/SBA-15催化剂,并考察其对甲苯的催化氧化性能。研究发现,载体的形貌对甲苯催化氧化活性有很大的影响。MnOx/R-SBA-15催化剂呈现最好的催化活性,230℃达到90%以上的甲苯催化转化率（同温度下MnOx/H-SBA-15活性为78%,MnOx/F-SBA-15为61%）。MnOx/R-SBA-15催化剂上较好的氧流动性、表面存在更多Mn2O3和表面晶格氧物种是其活性提高的主要因素,同时该催化剂体现出更好的甲苯扩散能力。（3）结合原位表面反应质谱技术和同位素实验方法,研究MnOx/SBA-15催化剂上甲苯催化氧化反应过程中氧物种（包括催化剂中氧物种和气相氧）迁移、转化和循环,明确获得反应中氧物种的状态和转化以及氧物种循环过程。研究中,根据动力学模型对反应参数（指前因子,速率常数）进行测定和计算,从理论上判断甲苯催化氧化反应在不同温度下所遵循的机理;通过原位表面反应质谱技术研究发现,催化剂中晶格氧参与甲苯氧化反应,吸附氧的存在降低反应温度;18O2同位素程序升温表面反应（TPSR）实验结果显示,C16O2、C16O18O 和 C18O2三种 CO2 产物中,C16O2、C16O18O 的生成遵循 Mars and van Krevelen机理,在多次脉冲实验中,C18O2的生成规律不同于C16O2和C16018O,主要由吸附氧物种生成,遵循Langmuir-Hinshelwood机理。随着反应温度升高,C18O2生成规律逐渐与另外两种CO2一致,C16O18O的生成比例逐渐升高,吸附氧在一定高温下不直接参与反应,晶格氧为活性物种,遵循Mars and van Krevelen机理。反应过程中,表面晶格氧逐渐被消耗,由气相氧进行补充,同时由Raman结果得知体相晶格氧可迁移到表面延续反应进行,消耗的部分由气相氧补充,构成甲苯氧化过程完整的气相-表面-体相氧物种循环。（4）系统研究Ag掺杂组分对MnOx/SBA-15催化剂结构及甲苯催化氧化性能的作用。研究发现,1 wt.%Ag的加入可明显提升催化剂对甲苯催化氧化低温活性（220℃的活性提升22%,225℃的活性提升13%）。Ag的加入明显增加了氧物种的流动性和形成更多表面晶格氧物种。原位18O2脉冲表面反应实验发现,三种CO2（C16O2、C16O18O和C18O2）的生成规律与MnOx/SBA-15相似,但C16O2和C16018O的生成量明显增加,C16O18O的生成比例也明显高于MnOx/SBA-15的C16018O的生成比例,说明反应中氧物种的迁移速率明显增加。与浸渍法合成的i-Ag-MnOx/SBA-15相比,沉淀法制备的Ag-MnOx/SBA-15催化剂上形成的具有明显缺陷的Ag与MnOx的界面结构促进了氧物种的循环过程,从而提高了催化剂的低温氧化活性。
二、Gas Phase Selective Catalytic Oxidation of Toluene to Benzaldehyde on V_2O_5-Ag2O/η-Al_2O_3 Catalyst（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、Gas Phase Selective Catalytic Oxidation of Toluene to Benzaldehyde on V_2O_5-Ag2O/η-Al_2O_3 Catalyst（论文提纲范文）
（1）S型BiVO4基复合光催化功能材料的构建及其环境净化研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 环境污染 |
| 1.2.1 空气污染 |
| 1.2.2 水环境污染 |
| 1.3 环境污染的治理方法 |
| 1.3.1 吸附法 |
| 1.3.2 催化氧化法 |
| 1.3.3 生物降解法 |
| 1.3.4 光催化法 |
| 1.3.5 高级氧化法 |
| 1.4 半导体光催化材料 |
| 1.4.1 半导体光催化材料概述 |
| 1.4.2 半导体光催化材料改性 |
| 1.4.3 BiVO_4半导体材料 |
| 1.5 选题意义和研究内容 |
| 1.5.1 选题意义 |
| 1.5.2 研究思路和内容 |
| 参考文献 |
| 第二章 实验试剂与仪器 |
| 2.1 实验试剂 |
| 2.2 实验仪器 |
| 2.3 样品测试与分析条件 |
| 2.3.1 X射线粉末衍射(XRD) |
| 2.3.2 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.3.3 透射电子显微镜(TEM) |
| 2.3.4 紫外-可见漫反射分析 |
| 2.3.5 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.3.6 电子自旋共振波谱(ESR) |
| 2.3.7 电化学性能测试 |
| 2.3.8 理论模拟计算 |
| 第三章 Bi修饰S型 BiVO_4/g-C_3N_4三相异质结的构建及其光催化降解甲醛的性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验过程 |
| 3.2.1 BiVO_4催化剂的制备 |
| 3.2.2 g-C_3N_4催化剂的制备 |
| 3.2.3 BiVO_4/g-C_3N_4复合材料的制备 |
| 3.2.4 BiVO_4/Bi/g-C_3N_4三相复合材料的制备 |
| 3.2.5 光催化降解甲醛的活性评价 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 BiVO_4/Bi/g-C_3N_4复合催化剂的晶相结构与形貌分析 |
| 3.3.2 BiVO_4/Bi/g-C_3N_4复合催化剂的表面化学组成分析 |
| 3.3.3 BiVO_4/Bi/g-C_3N_4复合催化剂降解甲醛的光催化性能与稳定性分析 |
| 3.3.4 BiVO_4/Bi/g-C_3N_4复合催化剂的光吸收与光电性能分析 |
| 3.3.5 BiVO_4/Bi/g-C_3N_4复合催化剂的催化机理分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 双S型 BiVO_4/g-C_3N_4/Bi_2O_3三相异质结的构建及其光催化降解甲醛的性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验过程 |
| 4.2.1 BiVO_4催化剂的制备 |
| 4.2.2 g-C_3N_4催化剂的制备 |
| 4.2.3 BiVO_4/g-C_3N_4复合材料的制备 |
| 4.2.4 Bi_2O_3催化剂的制备 |
| 4.2.5 BiVO_4/g-C_3N_4/Bi_2O_3三相复合材料的制备 |
| 4.2.6 光催化降解甲醛的活性评价 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 BiVO_4/g-C_3N_4/Bi_2O_3复合催化剂的晶相结构与形貌分析 |
| 4.3.2 BiVO_4/g-C_3N_4/Bi_2O_3复合催化剂的表面化学组成分析 |
| 4.3.3 BiVO_4/g-C_3N_4/Bi_2O_3复合催化剂降解甲醛的光催化性能与稳定性分析 |
| 4.3.4 BiVO_4/g-C_3N_4/Bi_2O_3复合催化剂的光吸收与光电性能分析 |
| 4.3.5 BiVO_4/g-C_3N_4/Bi_2O_3复合催化剂的催化机理分析 |
| 4.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 CuBi_2O_4/BiVO_4 S型异质结的构建及其光催化降解抗生素的性能研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验过程 |
| 5.2.1 CuBi_2O_4催化剂的制备 |
| 5.2.2 BiVO_4催化剂的制备 |
| 5.2.3 CuBi_2O_4/BiVO_4复合催化剂的制备 |
| 5.2.4 光催化降解抗生素的性能测试 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 CuBi_2O_4/BiVO_4复合催化剂的晶相结构与形貌分析 |
| 5.3.2 CuBi_2O_4/BiVO_4复合催化剂的表面化学组成分析 |
| 5.3.3 CuBi_2O_4/BiVO_4复合催化剂降解抗生素的光催化性能与稳定性分析 |
| 5.3.4 CuBi_2O_4/BiVO_4复合催化剂的光吸收与光电性能分析 |
| 5.3.5 CuBi_2O_4/BiVO_4复合催化剂的催化机理分析 |
| 5.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第六章 BiVO_4/Fe_2O_3S型异质结的构建及其光催化-过硫酸盐协同降解四环素的性能研究. |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验过程 |
| 6.2.1 BiVO_4催化剂的制备 |
| 6.2.2 Fe_2O_3催化剂的制备 |
| 6.2.3 BiVO_4/Fe_2O_3复合催化剂的制备 |
| 6.2.4 四环素的降解性能测试 |
| 6.3 结果与讨论 |
| 6.3.1 BiVO_4/Fe_2O_3复合催化剂的晶相结构与形貌分析 |
| 6.3.2 BiVO_4/Fe_2O_3复合催化剂的表面化学组成分析 |
| 6.3.3 BiVO_4/Fe_2O_3复合催化剂降解四环素的光催化性能与稳定性分析 |
| 6.3.4 BiVO_4/Fe_2O_3复合催化剂的光吸收与光电性能分析 |
| 6.3.5 BiVO_4/Fe_2O_3复合催化剂的催化机理分析 |
| 6.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第七章 BiVO_4/Cu_2O S型异质结的构建及其光电催化-过硫酸盐协同降解四环素的性能研究 |
| 7.1 引言 |
| 7.2 实验过程 |
| 7.2.1 BiVO_4催化剂的制备 |
| 7.2.2 Cu_2O催化剂的制备 |
| 7.2.3 BiVO_4/Cu_2O复合催化剂的制备 |
| 7.2.4 四环素的降解性能测试 |
| 7.3 结果与讨论 |
| 7.3.1 BiVO_4/Cu_2O复合催化剂的晶相结构与形貌分析 |
| 7.3.2 BiVO_4/Cu_2O复合催化剂的表面化学组成分析 |
| 7.3.3 BiVO_4/Cu_2O复合催化剂降解四环素的光催化性能与稳定性分析 |
| 7.3.4 BiVO_4/Cu_2O复合催化剂的光吸收与光电性能分析 |
| 7.3.5 BiVO_4/Cu_2O复合催化剂的催化机理分析 |
| 7.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第八章 总结与展望 |
| 总结 |
| 展望 |
| 攻读博士学位论文期间的研究成果 |
| 一、学术论文 |
| 二、获奖情况 |
| 三、主持或参加的研究课题 |
| 致谢 |
（2）原位还原法构筑的Fe3O4/g-C3N4-CeOx材料对苯乙烯氧化的催化作用（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 前言 |
| 1.2 苯甲醛的主要性质 |
| 1.2.1 苯甲醛的物理性质 |
| 1.2.2 苯甲醛的化学性质 |
| 1.3 苯甲醛的主要用途 |
| 1.4 苯甲醛的合成方法概述 |
| 1.4.1 甲苯气相氧化法 |
| 1.4.2 甲苯液相氧化法 |
| 1.4.3 苯乙烯氧化法 |
| 1.4.3.1 金属氧化物催化剂 |
| 1.4.3.2 微、介孔分子筛材料催化剂 |
| 1.4.3.3 水滑石催化剂 |
| 1.4.3.4 其他催化剂 |
| 1.4.4 苯甲醇氧化法 |
| 1.4.5 电化学氧化法 |
| 1.4.6 苯甲酸酯加氢还原法 |
| 1.5 g-C_3N_4的概述 |
| 1.5.1 g-C_3N_4的结构及性质 |
| 1.5.2 g-C_3N_4制备方法 |
| 1.5.3 g-C_3N_4在催化领域的应用 |
| 1.6 选题的思路及研究内容 |
| 1.6.1 选题思路 |
| 1.6.2 研究内容 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂与实验仪器设备 |
| 2.1.1 实验药品 |
| 2.1.2 实验仪器设备 |
| 2.2 Fe_3O_4/g-C_3N_4-CeO_x催化剂的制备 |
| 2.3 苯乙烯的催化氧化 |
| 2.4 催化氧化产物的检测分析 |
| 2.4.1 分析条件 |
| 2.4.2 苯甲醛的标准曲线的制定 |
| 2.4.3 转化率与选择性计算 |
| 2.5 催化剂的表征方法 |
| 2.5.1 X射线粉末衍射分析技术(XRD) |
| 2.5.2 傅里叶红外光谱分析技术(FT-IR) |
| 2.5.3 X射线光电子能谱分析技术(XPS) |
| 2.5.4 扫描电子显微镜分析技术(SEM) |
| 2.5.5 透射电子显微镜分析技术(TEM) |
| 2.5.6 N_2吸附-脱附技术(N_2 Abosorption/Desorption) |
| 2.5.7 电感耦合等离子体发射光谱分析技术(ICP-OES) |
| 第3章 Fe_3O_4/g-C_3N_4-Ce O_x表征及催化性能研究 |
| 3.1 Fe_3O_4/g-C_3N_4-CeO_x材料表征 |
| 3.1.1 XRD表征结果分析 |
| 3.1.2 XPS表征结果分析 |
| 3.1.3 FT-IR表征结果分析 |
| 3.1.4 SEM表征结果分析 |
| 3.1.5 TEM表征分结果析 |
| 3.1.6 N_2吸附-脱附表征结果分析 |
| 3.2 Fe_3O_4/g-C_3N_4-CeO_x的催化性能 |
| 3.2.1 催化剂的焙烧温度的影响 |
| 3.2.2 催化剂中Fe和Ce的摩尔比的影响 |
| 3.2.3 反应时间的影响 |
| 3.2.4 催化剂的用量的影响 |
| 3.2.5 反应温度的影响 |
| 3.2.6 苯乙烯加入量的影响 |
| 3.2.7 催化剂的循环利用 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表的学术论文 |
| 致谢 |
（3）金属-碳基复合材料的构建及非均相催化性能研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 文献综述 |
| 1.1 常见的碳基材料 |
| 1.1.1 石墨烯的性能、制备和应用 |
| 1.1.2 石墨相氮化碳(g-C_3N_4)的性能、制备和应用 |
| 1.1.3 多孔氮杂碳的性能、制备和应用 |
| 1.2 金属-碳基复合材料的构建策略 |
| 1.2.1 碳基材料负载金属颗粒 |
| 1.2.2 碳基材料包覆金属颗粒 |
| 1.2.3 复合材料微纳结构设计 |
| 1.3 非均相催化领域的研究进展 |
| 1.3.1 非均相催化与催化剂 |
| 1.3.2 金属-碳基复合材料在催化中的应用 |
| 1.4 本论文研究目的、意义及主要内容 |
| 1.4.1 选题目的和意义 |
| 1.4.2 论文主要研究内容 |
| 第2章 石墨烯负载锡-钨催化剂的制备及其在苯甲醇绿色氧化中的应用 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验试剂和设备 |
| 2.2.2 催化剂表征仪器 |
| 2.2.3 催化剂的制备 |
| 2.2.4 苯甲醇选择性绿色氧化 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 催化剂表征结果与分析 |
| 2.3.2 反应条件对苯甲醇氧化的影响 |
| 2.3.3 催化剂的循环实验 |
| 2.4 本章小结 |
| 第3章 g-C_3N_4负载WO_3纳米片催化醇类制备酮/醛化合物 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验试剂和设备 |
| 3.2.2 催化剂表征仪器 |
| 3.2.3 催化剂WO_3/g-C_3N_4的制备 |
| 3.2.4 催化活性评价 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 催化剂表征结果与分析 |
| 3.3.2 溶剂效应和反应参数优化 |
| 3.3.3 循环能力探究 |
| 3.3.4 催化剂普适性研究 |
| 3.3.5 反应机理探究 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 g-C_3N_4负载铜-铬氧化物的制备及其在甲苯甲基sp~3 C-H键活化中的应用 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验试剂和设备 |
| 4.2.2 催化剂表征仪器 |
| 4.2.3 催化剂Cu-Cr/g-C_3N_4的制备 |
| 4.2.4 催化剂活性评价 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 催化剂表征结果与分析 |
| 4.3.2 活性测试与反应条件优化 |
| 4.3.3 反应动力学探究 |
| 4.3.4 催化剂稳定性探究 |
| 4.3.5 可能的反应机理 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 多孔蜂窝状铈-铬氧化物/氮杂碳复合物的构建及其对环己烷氧化制KA油的应用 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 实验试剂和设备 |
| 5.2.2 催化剂表征仪器 |
| 5.2.3 催化剂CeCr/NC的制备 |
| 5.2.4 催化剂活性评价 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 催化剂表征结果与分析 |
| 5.3.2 环己烷催化氧化活性探究 |
| 5.3.3 不同催化剂活性比较 |
| 5.3.4 反应体系机理探究 |
| 5.3.5 热过滤实验及稳定性探究 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 论文总结与展望 |
| 6.1 全文总结 |
| 6.2 展望 |
| 参考文献 |
| 作者简介 |
| 攻博期间所取得的研究成果 |
（4）PVDF复合催化膜对苯甲醇的催化氧化研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 苯甲醇的性质及用途 |
| 1.2 苯甲醛的性质及用途 |
| 1.3 苯甲醛的制备方法 |
| 1.3.1 氯化水解法 |
| 1.3.2 甲苯氧化法 |
| 1.3.3 苯乙烯氧化法 |
| 1.3.4 还原法 |
| 1.3.5 苯甲醇氧化法 |
| 1.3.5.1 苯甲醇气相氧化法 |
| 1.3.5.2 苯甲醇液相氧化法 |
| 1.4 催化剂在苯甲醇催化氧化中的应用 |
| 1.4.1 杂多酸催化剂 |
| 1.4.2 离子液体催化剂 |
| 1.4.3 金属催化剂 |
| 1.5 膜的定义和分类 |
| 1.5.1 无机膜 |
| 1.5.2 聚合物膜 |
| 1.5.2.1 聚合物膜的分类 |
| 1.5.2.2 聚合物膜的制备方法 |
| 1.5.3 有机/无机复合膜 |
| 1.6 催化膜在苯甲醇催化氧化中的应用 |
| 1.7 本文的研究意义及内容 |
| 1.7.1 研究意义 |
| 1.7.2 研究内容 |
| 第二章 三明治复合催化膜对苯甲醇的催化氧化 |
| 2.1 实验部分 |
| 2.1.1 材料和试剂 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 实验内容与方法 |
| 2.2.1 催化剂的制备 |
| 2.2.2 PVDF基膜的制备 |
| 2.2.3 PVDF/Pd催化膜的制备 |
| 2.2.4 三明治复合膜的制备 |
| 2.3 膜的表征及性能测试 |
| 2.3.1 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.3.2 膜内钯含量的测定 |
| 2.3.3 透射电子显微镜(TEM) |
| 2.3.4 场发射扫描电子显微镜(FESEM) |
| 2.3.5 真彩色共聚焦显微镜 |
| 2.3.6 动态接触角 |
| 2.3.7 比表面积(BET)测试 |
| 2.3.8 机械性能表征 |
| 2.3.9 膜的孔隙率和孔径 |
| 2.3.10 吸水吸油性测定 |
| 2.3.11 复合膜耐溶剂性能 |
| 2.4 复合膜催化氧化性能测试 |
| 2.5 产物的分析方法与计算 |
| 2.5.1 分析条件 |
| 2.5.2 绘制标准曲线 |
| 2.5.3 各组分保留时间及相对出峰位置 |
| 2.5.4 产物分析及计算 |
| 2.6 结果与讨论 |
| 2.6.1 XPS分析 |
| 2.6.2 催化剂形貌分析 |
| 2.6.3 膜形貌及结构分析 |
| 2.6.4 膜的粗糙度分析 |
| 2.6.5 膜的机械性能分析 |
| 2.6.6 膜的比表面积分析 |
| 2.6.7 膜的吸水吸油性 |
| 2.6.8 膜的耐溶剂性 |
| 2.7 三明治复合催化膜的催化氧化性能 |
| 2.7.1 复合膜安装朝向对催化反应的影响 |
| 2.7.2 流速对催化反应的影响 |
| 2.7.3 钯含量对催化反应的影响 |
| 2.7.4 温度对催化反应的影响 |
| 2.7.5 双氧水浓度对催化反应的影响 |
| 2.7.6 苯甲醇用量对催化反应的影响 |
| 2.7.7 膜表层结构对催化反应的影响 |
| 2.7.8 三明治复合膜的使用稳定性 |
| 2.8 本章小结 |
| 第三章 双层复合催化膜对苯甲醇的催化氧化 |
| 3.1 实验部分 |
| 3.1.1 材料和试剂 |
| 3.1.2 实验仪器 |
| 3.2 实验内容与方法 |
| 3.2.1 PVDF@Pd催化膜的制备 |
| 3.2.2 双层复合催化膜的制备 |
| 3.3 膜的表征及性能测试 |
| 3.3.1 X射线光电子能谱(XPS) |
| 3.3.2 膜内钯含量的测定 |
| 3.3.3 透射电子显微镜(TEM) |
| 3.3.4 场发射扫描电子显微镜(FESEM) |
| 3.3.5 真彩色共聚焦显微镜 |
| 3.3.6 动态接触角 |
| 3.3.7 BET测试 |
| 3.3.8 膜的孔隙率和孔径 |
| 3.3.9 机械性能表征 |
| 3.3.10 吸水吸油性测定 |
| 3.3.11 复合膜耐溶剂性能 |
| 3.4 复合膜催化氧化性能测试 |
| 3.5 结果与讨论 |
| 3.5.1 XPS分析 |
| 3.5.2 催化剂形貌表征 |
| 3.5.3 膜的形貌分析 |
| 3.5.4 膜的表面粗糙度 |
| 3.5.5 膜的机械性能表征 |
| 3.5.6 膜的比表面积分析 |
| 3.5.7 膜的吸水吸油性分析 |
| 3.5.8 耐溶剂性 |
| 3.6 双层复合催化膜的催化氧化性能 |
| 3.6.1 复合膜安装朝向对催化反应的影响 |
| 3.6.2 双氧水浓度对催化反应的影响 |
| 3.6.3 流速对催化反应的影响 |
| 3.6.4 苯甲醇用量对催化反应的影响 |
| 3.6.5 温度对催化反应的影响 |
| 3.6.6 钯含量对催化反应的影响 |
| 3.6.7 膜表层结构对催化反应的影响 |
| 3.6.8 复合膜的使用稳定性 |
| 3.7 本章小结 |
| 第四章 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士期间发表论文和参加科研情况 |
| 致谢 |
（5）甲苯氧化合成无氯苯甲醛工艺研究进展（论文提纲范文）
| 1 甲苯液相氧化制苯甲醛工艺 |
| 2 甲苯气相氧化制苯甲醛工艺 |
| 3 结论 |
（6）超重力场中臭氧氧化合成苯甲醛的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 苯甲醛的性质 |
| 1.2 苯甲醛的应用 |
| 1.3 苯甲醛的国内外生产现状 |
| 1.4 苯甲醛的合成方法研究进展 |
| 1.4.1 以甲苯为反应物合成苯甲醛 |
| 1.4.2 以苯甲醇为反应物合成苯甲醛 |
| 1.4.3 以苯乙烯为反应物合成苯甲醛 |
| 1.5 臭氧氧化法 |
| 1.5.1 臭氧简介 |
| 1.5.2 臭氧氧化反应类型 |
| 1.5.3 臭氧氧化法的应用 |
| 1.6 超重力技术在精细化工领域中应用 |
| 1.6.1 超重力技术简介 |
| 1.6.2 超重力技术应用于合成精细化学品 |
| 1.7 本课题研究目的与意义 |
| 1.8 本课题主要研究内容 |
| 2 超重力场中臭氧在有机溶剂中传质性能的研究 |
| 2.1 臭氧在有机溶剂中传质理论分析 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验药品与仪器 |
| 2.2.2 实验流程与方法 |
| 2.2.3 臭氧浓度定量分析 |
| 2.3 超重力场中臭氧在不同溶剂中的传质行为 |
| 2.4 超重力场中液相臭氧在有机溶剂中的分解实验 |
| 2.5 超重力因子对液相臭氧浓度的影响 |
| 2.6 气相臭氧浓度对液相臭氧浓度的影响 |
| 2.7 臭氧传质性能对比 |
| 2.8 本章小结 |
| 3 超重力场中臭氧氧化甲苯合成苯甲醛的研究 |
| 3.1 臭氧氧化甲苯反应热力学分析 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验药品与仪器 |
| 3.2.2 实验流程与方法 |
| 3.2.3 分析方法 |
| 3.3 实验结果与讨论 |
| 3.3.1 反应溶剂对臭氧氧化甲苯反应的影响 |
| 3.3.2 气相臭氧浓度对臭氧氧化甲苯反应的影响 |
| 3.3.3 液体流量对臭氧氧化甲苯反应的影响 |
| 3.3.4 超重力因子对臭氧氧化甲苯反应的影响 |
| 3.3.5 不同反应器对臭氧氧化甲苯反应的对比 |
| 3.4 臭氧氧化甲苯反应动力学研究 |
| 3.5 臭氧氧化甲苯类似物的研究 |
| 3.5.1 臭氧氧化甲苯类似物反应热力学分析 |
| 3.5.2 臭氧氧化甲苯类似物实验研究 |
| 3.6 臭氧氧化甲苯以及类似物反应机理 |
| 3.7 本章小结 |
| 4 超重力场中臭氧氧化苯甲醇合成苯甲醛的研究 |
| 4.1 臭氧氧化苯甲醇反应热力学分析 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验药品与仪器 |
| 4.2.2 实验流程与方法 |
| 4.2.3 分析方法 |
| 4.3 实验结果与讨论 |
| 4.3.1 反应溶剂对臭氧氧化苯甲醇反应的影响 |
| 4.3.2 反应时间对臭氧氧化苯甲醇反应的影响 |
| 4.3.3 臭氧与苯甲醇的摩尔比对臭氧氧化苯甲醇反应的影响 |
| 4.3.4 超重力因子对臭氧氧化苯甲醇反应的影响 |
| 4.3.5 液体流量对臭氧氧化苯甲醇反应的影响 |
| 4.3.6 不同反应器对臭氧氧化苯甲醇反应的影响 |
| 4.4 臭氧氧化苯甲醇反应动力学研究 |
| 4.5 臭氧氧化苯甲醇类似物的研究 |
| 4.5.1 臭氧氧化苯甲醇类似物热力学分析 |
| 4.5.2 臭氧氧化苯甲醇类似物实验研究 |
| 4.6 臭氧氧化苯甲醇以及类似物反应机理 |
| 4.6.1 不同添加剂对臭氧氧化苯甲醇反应的影响 |
| 4.6.2 活性自由基的定性表征 |
| 4.6.3 反应机理 |
| 4.7 本章小结 |
| 5 超重力场中臭氧氧化苯乙烯合成苯甲醛的研究 |
| 5.1 臭氧氧化苯乙烯反应热力学分析 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 实验药品与仪器 |
| 5.2.2 实验流程与方法 |
| 5.2.3 分析方法 |
| 5.3 实验结果与讨论 |
| 5.3.1 反应溶剂对臭氧氧化苯乙烯反应的影响 |
| 5.3.2 水投加量对臭氧氧化苯乙烯反应的影响 |
| 5.3.3 气相臭氧浓度对臭氧氧化苯乙烯反应的影响 |
| 5.3.4 超重力因子对臭氧氧化苯乙烯反应的影响 |
| 5.3.5 不同反应器对臭氧氧化苯乙烯反应的影响 |
| 5.4 响应面法优化臭氧氧化苯乙烯工艺条件 |
| 5.4.1 响应面法优化实验设计 |
| 5.4.2 响应面实验结果与分析 |
| 5.4.3 方差分析和显着性检验 |
| 5.4.4 二次回归模型的建立 |
| 5.4.5 回归模型中各因素对响应值的影响 |
| 5.4.6 最优工艺参数的确定与验证 |
| 5.5 臭氧氧化苯乙烯反应动力学的研究 |
| 5.5.1 苯乙烯初始浓度对臭氧氧化苯乙烯反应动力学的影响 |
| 5.5.2 超重力因子对臭氧氧化苯乙烯反应动力学的影响 |
| 5.5.3 气相臭氧浓度对臭氧氧化苯乙烯反应动力学的影响 |
| 5.5.4 反应温度对臭氧苯乙烯反应动力学的影响 |
| 5.6 臭氧氧化苯乙烯类似物的研究 |
| 5.6.1 臭氧氧化苯乙烯类似物的热力学分析 |
| 5.6.2 臭氧氧化苯乙烯类似物的实验研究 |
| 5.7 臭氧氧化苯乙烯以及类似物的反应机理 |
| 5.8 本章小结 |
| 6 结论 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 创新点 |
| 6.3 展望 |
| 附录 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间发表的论文及所取得的研究成果 |
| 致谢 |
（7）锰基催化剂催化氧化甲苯制苯甲醇的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第1章 文献综述 |
| 1.1 前言 |
| 1.2 甲苯的性质和应用 |
| 1.3 苯甲醇的性质和应用 |
| 1.4 苯甲醇的合成工艺 |
| 1.4.1 氯化苄水解法 |
| 1.4.2 苯甲醛还原法 |
| 1.4.3 苯甲酸及酯还原法 |
| 1.4.4 甲苯氧酰化法 |
| 1.4.5 甲苯氧化法 |
| 1.4.6 其他合成方法 |
| 1.5 课题来源及主要研究内容 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂及仪器 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 实验表征 |
| 2.2.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.2.2 扫描/透射电子显微镜 |
| 2.2.3 N_2吸附/脱附 |
| 2.2.4 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.2.5 拉曼(Raman)分析 |
| 2.2.6 电感耦合等离子体质谱(ICP-MS) |
| 2.3 实验分析 |
| 2.3.1 定性分析说明 |
| 2.3.2 定量分析说明 |
| 2.3.3 甲苯转化率和氧化产物选择性、产率计算 |
| 第3章 锰氧化物催化甲苯选择氧化反应研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 锰氧化物催化剂的制备 |
| 3.3 结果分析 |
| 3.3.1 表征 |
| 3.3.2 锰氧化物在催化甲苯选择氧化反应性能研究 |
| 3.4 小结 |
| 第4章 碳纳米管负载氧化锰催化氧化液相甲苯反应研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 催化剂制备 |
| 4.2.2 甲苯氧化实验步骤 |
| 4.3 结果分析 |
| 4.3.1 表征 |
| 4.3.2 Mn_3O_4/CNTs在催化甲苯选择氧化反应中性能研究 |
| 4.3.3 反应条件对催化甲苯选择性氧化性能 |
| 4.3.4 催化剂的循环利用性能 |
| 4.4 小结 |
| 第5章 掺氮碳纳米管负载氧化锰催化氧化液相甲苯反应研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.3 结果分析 |
| 5.3.1 表征 |
| 5.3.2 Mn_3O_4/NCNTs在甲苯选择氧化反应中性能研究 |
| 5.3.3 反应条件对催化甲苯选择性氧化反应性能影响 |
| 5.3.4 催化剂稳定性评价 |
| 5.4 小结 |
| 第6章 结论与展望 |
| 6.1 研究结论 |
| 6.2 创新点 |
| 6.3 研究展望 |
| 参考文献 |
| 附录 符号说明 |
| 发表论文和参加科研情况说明 |
| 致谢 |
（8）低温等离子体-纳米后催化协同降解挥发性有机化合物基础研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 挥发性有机化合物 |
| 1.2.1 定义及危害 |
| 1.2.2 治理技术 |
| 1.3 低温等离子体技术 |
| 1.3.1 低温等离子体概述 |
| 1.3.2 低温等离子体反应机理 |
| 1.3.3 低温等离子体发生方式 |
| 1.3.4 低温等离子体技术的研究现状及不足之处 |
| 1.4 等离子体催化技术 |
| 1.4.1 等离子体催化概述 |
| 1.4.2 等离子体催化中的等离子体反应和催化反应 |
| 1.4.3 等离子体内催化与后催化的比较 |
| 1.5 低温等离子体纳米后催化技术 |
| 1.5.1 等离子体后催化协同机理 |
| 1.5.2 催化剂及载体 |
| 1.5.3 催化剂性能影响因素 |
| 1.5.4 等离子体后催化的瓶颈和纳米催化剂的应用 |
| 1.6 课题来源及研究内容 |
| 1.6.1 课题来源 |
| 1.6.2 研究内容 |
| 2 实验方法 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 化学试剂与实验设备 |
| 2.2.1 化学试剂和气体 |
| 2.2.2 仪器设备 |
| 2.3 催化剂表征 |
| 2.4 低温等离子体纳米后催化反应系统 |
| 2.5 分析检测方法 |
| 2.5.1 放电信号检测 |
| 2.5.2 气体分析 |
| 2.5.3 等离子体诊断 |
| 2.5.4 压降测量 |
| 2.5.5 性能评价方法 |
| 2.6 本章小结 |
| 3 低温等离子体放电行为研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验方法 |
| 3.2.1 介质阻挡放电 |
| 3.2.2 等离子体发射光谱 |
| 3.3 放电电压的影响 |
| 3.3.1 放电特性 |
| 3.3.2 等离子体物种分布 |
| 3.3.3 介质阻挡放电降解甲苯 |
| 3.4 气体流量的影响 |
| 3.4.1 放电特性 |
| 3.4.2 等离子体物种分布 |
| 3.4.3 介质阻挡放电降解甲苯 |
| 3.5 本章小结 |
| 4 催化剂微观形貌调控研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验方法 |
| 4.2.1 催化剂设计及制备 |
| 4.2.2 性能测试 |
| 4.3 催化剂表征 |
| 4.3.1 SEM和 TEM分析 |
| 4.3.2 XRD和 Raman分析 |
| 4.3.3 XPS分析 |
| 4.3.4 H_2-TPR分析 |
| 4.4 催化剂微观形貌对吸附过程的影响 |
| 4.4.1 氮气吸附-脱附分析 |
| 4.4.2 吸附穿透曲线 |
| 4.5 催化剂微观形貌对催化性能的影响 |
| 4.5.1 甲苯降解效率和能量效率 |
| 4.5.2 反应选择性 |
| 4.5.3 臭氧转化效率 |
| 4.5.4 稳定性 |
| 4.5.5 工作对比 |
| 4.6 反应机理 |
| 4.6.1 等离子体活性物种分析 |
| 4.6.2 气相产物分析 |
| 4.6.3 反应路径 |
| 4.7 本章小结 |
| 5 载体纳米结构调控研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验方法 |
| 5.2.1 催化剂设计 |
| 5.2.2 催化剂制备 |
| 5.2.3 压降测试 |
| 5.2.4 性能测试 |
| 5.3 催化剂表征 |
| 5.3.1 SEM和 TEM分析 |
| 5.3.2 XRD和 FTIR分析 |
| 5.3.3 Raman分析 |
| 5.3.4 XPS分析 |
| 5.4 催化剂载体纳米结构对压降的影响 |
| 5.5 催化剂载体纳米结构对催化性能的影响 |
| 5.5.1 甲苯降解效率 |
| 5.5.2 反应选择性 |
| 5.5.3 臭氧转化效率 |
| 5.5.4 稳定性 |
| 5.5.5 工作对比 |
| 5.6 反应机理 |
| 5.7 本章小结 |
| 6 光热增强等离子体后催化降解甲苯 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验方法 |
| 6.2.1 催化剂设计 |
| 6.2.2 催化剂制备 |
| 6.2.3 性能测试 |
| 6.3 催化剂表征 |
| 6.3.1 SEM、TEM和 EDS分析 |
| 6.3.2 XRD分析 |
| 6.3.3 Raman分析 |
| 6.3.4 XPS分析 |
| 6.3.5 UV-Vis-IR分析 |
| 6.4 催化剂光热转换 |
| 6.4.1 光热温升 |
| 6.4.2 光热转换效率 |
| 6.5 光热增强等离子体后催化降解甲苯 |
| 6.5.1 MnO_2/GFF降解甲苯 |
| 6.5.2 MnO_2降解甲苯 |
| 6.5.3 GFF降解甲苯 |
| 6.6 光热增强等离子体后催化协同效应 |
| 6.6.1 光热催化转化臭氧 |
| 6.6.2 光热催化氧化甲苯 |
| 6.6.3 光热催化稳定性 |
| 6.7 反应机理 |
| 6.7.1 气相产物分析 |
| 6.7.2 催化剂表面产物分析 |
| 6.7.3 反应路径 |
| 6.8 本章小结 |
| 7 总结与展望 |
| 7.1 全文总结 |
| 7.2 研究创新点 |
| 7.3 研究展望 |
| 参考文献 |
| 作者简历 |
（9）复合金属氧化物在甲苯氧化反应中的应用（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 烃类选择氧化反应的简介 |
| 1.3 甲苯与产物的性质及应用 |
| 1.3.1 甲苯的理化性质 |
| 1.3.2 产物的性质与应用 |
| 1.4 甲苯氧化反应的研究进展 |
| 1.5 本论文的研究目的与研究内容 |
| 第2章 锰铈复合金属氧化物对甲苯的选择氧化 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验仪器与设备 |
| 2.2.2 实验试剂 |
| 2.2.3 催化剂制备 |
| 2.2.4 催化剂表征 |
| 2.2.5 催化反应测试 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 催化剂表征 |
| 2.3.2 数据与讨论 |
| 2.3.3 反应机理 |
| 2.4 本章小结 |
| 第3章 钴铬负载型催化剂对甲苯的选择氧化 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验仪器与设备 |
| 3.2.2 实验试剂 |
| 3.2.3 催化剂制备 |
| 3.2.4 催化剂表征 |
| 3.2.5 催化反应测试 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 催化剂表征 |
| 3.3.2 数据与讨论 |
| 3.3.3 反应机理 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 铜铬复合金属氧化物对甲苯的选择氧化 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验仪器与设备 |
| 4.2.2 实验试剂 |
| 4.2.3 催化剂制备 |
| 4.2.4 催化剂表征 |
| 4.2.5 催化反应测试 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 催化剂表征 |
| 4.3.2 数据与讨论 |
| 4.3.3 反应机理 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 创新点 |
| 5.3 展望 |
| 参考文献 |
| 在读期间的研究成果 |
| 致谢 |
（10）锰基催化剂催化氧化甲苯性能及其氧物种循环过程的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 主要缩写表 |
| 1 绪论 |
| 1.1 研究背景与意义 |
| 1.2 VOCs催化氧化技术国内外研究进展 |
| 1.2.1 Pt、Pd、Au基催化剂 |
| 1.2.2 Ag基催化剂 |
| 1.2.3 Ce基催化剂 |
| 1.2.4 Co、Cu、Fe基等催化剂 |
| 1.2.5 Mn基催化剂 |
| 1.3 甲苯催化氧化机理的研究 |
| 1.3.1 E-R机理 |
| 1.3.2 L-H机理 |
| 1.3.3 MVK机理 |
| 1.4 甲苯催化氧化的反应过程 |
| 1.5 本文主要研究思路和内容 |
| 2 实验部分 |
| 2.1 实验药品及仪器 |
| 2.2 甲苯催化氧化反应活性和选择性评价 |
| 2.3 催化剂的表征 |
| 2.3.1 结构分析表征 |
| 2.3.2 比表面积测试 |
| 2.3.3 H_2程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.3.4 扫描、透射和高倍电镜(SEM,TEM,HR-TEM) |
| 2.3.5 元素分析(ICP-AES) |
| 2.3.6 程序升温反应 |
| 2.3.7 原位红外光谱(In-situ DRIFT) |
| 3 锰氧化物对VOCs催化性能的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 锰氧化物催化剂的制备 |
| 3.3 锰氧化物催化剂对不同VOCs的催化氧化反应性能 |
| 3.4 锰氧化物上VOCs催化氧化过程的研究 |
| 3.4.1 锰氧化物对VOCs的反应研究 |
| 3.4.2 锰氧化物上氧物种的消耗与补充 |
| 3.4.3 催化剂上不同反应物反应过程的探索 |
| 3.5 本章小结 |
| 4 MnO_x/SBA-15载体形貌的调控及其甲苯催化氧化性能 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化剂的制备 |
| 4.2.1 SBA-15载体的制备 |
| 4.2.2 MnO_x/SBA-15的合成 |
| 4.3 MnO_x/SBA-15对甲苯的催化氧化活性研究 |
| 4.4 MnO_x/SBA-15的理化性质研究 |
| 4.4.1 SBA-15载体的形貌及MnO_x/SBA-15的分散 |
| 4.4.2 物理性质 |
| 4.4.3 锰物种的确定 |
| 4.4.4 催化剂的氧化还原性质研究 |
| 4.4.5 催化剂的表面化学性质 |
| 4.4.6 催化剂对甲苯的脱附性能 |
| 4.5 MnO_x/SBA-15催化剂活性与结构的关系 |
| 4.6 本章小结 |
| 5 MnO_x/SBA-15上氧物种在反应中迁移和循环过程研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 催化剂的制备和传质阻力的考察 |
| 5.3 催化剂上氧物种及反应研究 |
| 5.3.1 催化剂上氧物种的研究 |
| 5.3.2 TOF计算和动力学模型设计 |
| 5.3.3 无氧条件下甲苯的程序升温反应 |
| 5.3.4 有氧条件下甲苯的程序升温反应 |
| 5.3.5 多次脉冲实验 |
| 5.4 本章小结 |
| 6 Ag-MnO_x/SBA-15对甲苯催化氧化性能及氧物种循环过程的研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 Ag-MnO_x/SBA-15催化氧化甲苯性能及其结构的研究 |
| 6.2.1 Ag-MnO_x/SBA-15催化剂的制备以及实验条件 |
| 6.2.2 Ag-MnO_x/SBA-15催化剂对甲苯催化氧化性能的研究 |
| 6.2.3 Ag-MnO_x/SBA-15催化剂的理化性质 |
| 6.3 Ag-MnO_x/SBA-15催化剂上氧物种循环过程的探究 |
| 6.3.1 Ag-MnO_x/SBA-15催化剂上有氧/无氧条件下的反应 |
| 6.3.2 Ag-MnO_x/SBA-15上的多次脉冲实验 |
| 6.4 Ag/SBA-15催化剂对甲苯催化氧化性能的研究 |
| 6.4.1 Ag/SBA-15的制备和处理 |
| 6.4.2 不同性质的Ag/SBA-15对甲苯催化氧化性能的研究 |
| 6.4.3 Ag/SBA-15上银物种与氧物种关系的研究 |
| 6.5 Ag对MnOx/SBA-15催化剂作用的确定 |
| 6.6 MnO_x/SBA-15和Ag-MnO_x/SBA-15上甲苯反应过程 |
| 6.7 本章小结 |
| 7 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 创新点 |
| 7.3 展望 |
| 参考文献 |
| 作者简介 |
| 攻读博士学位期间科研项目及科研成果 |
| 致谢 |
四、Gas Phase Selective Catalytic Oxidation of Toluene to Benzaldehyde on V_2O_5-Ag2O/η-Al_2O_3 Catalyst（论文参考文献）
- [1]S型BiVO4基复合光催化功能材料的构建及其环境净化研究[D]. 宋美婷. 内蒙古大学, 2021(11)
- [2]原位还原法构筑的Fe3O4/g-C3N4-CeOx材料对苯乙烯氧化的催化作用[D]. 杨秀俊. 哈尔滨师范大学, 2021(08)
- [3]金属-碳基复合材料的构建及非均相催化性能研究[D]. 徐偲. 浙江大学, 2021(01)
- [4]PVDF复合催化膜对苯甲醇的催化氧化研究[D]. 马永迪. 天津工业大学, 2021(01)
- [5]甲苯氧化合成无氯苯甲醛工艺研究进展[J]. 卫达. 能源化工, 2020(05)
- [6]超重力场中臭氧氧化合成苯甲醛的研究[D]. 高文强. 中北大学, 2020(03)
- [7]锰基催化剂催化氧化甲苯制苯甲醇的研究[D]. 冯钰伟. 天津大学, 2020(02)
- [8]低温等离子体-纳米后催化协同降解挥发性有机化合物基础研究[D]. 杨仕玲. 浙江大学, 2020(01)
- [9]复合金属氧化物在甲苯氧化反应中的应用[D]. 杨越. 南京师范大学, 2020(03)
- [10]锰基催化剂催化氧化甲苯性能及其氧物种循环过程的研究[D]. 秦媛. 大连理工大学, 2020